鈰改性γ-Al-,2-O-,3-負載鉑催化劑水相重整制氫及其機理研究.pdf

1、由可再生生物質制氫是當今解決能源問題的一個熱門課題。可再生生物質衍生物水相重整制氫是一條新穎的路線和一個巨大的挑戰(zhàn)。本論文在總結前人工作的基礎上，用稀土金屬氧化物CeO2載體Al2O3進行改性。制備負載Pt催化劑，通過催化活性評價實驗，N2-物理吸附、TPD-MS、TPR等實驗手段對改性前后催化劑的物理、化學性質進行表征；利用XRD、CO-化學吸附等實驗手段對改性前后載體表面金屬Pt與載體之間的相互作用進行研究，逐步求證了催化劑的催化作

2、用機理，取得了較好的綜合催化性能。得到以下的結果和結論： 1、負載Pt催化劑的乙二醇水相重整性能 Pt和載體(助劑)之間的強相互作用是催化劑具有高活性的關鍵，載體結構對活性組分的分散狀態(tài)產生重要影響；CeO2的加入能夠有效地提高P晰-Al2O3催化劑水相催化重整制氫性能。 2、Ce改性對催化劑載體的影響 CeO2作為載體或助劑，能夠促進活性組分Pt在載體上的分散，CeO2的含量存在一最佳值；活性組分Pt的

3、分散狀態(tài)不僅取決于載體的比表面積，而且與其和載體以及助劑的相互作用密切相關；催化劑焙燒溫度能改變Pt-CeO2-Al2O3三者之間的作用力和存在的狀態(tài)；Pt和CeO2的接觸界面對Pt-CeO2之間的相互作用產生重要的影響；Pt-CeO2之間存在較強的相互作用，對催化劑與氫的作用特性產生了較大影響，改變了催化劑的物理結構和還原性質。 3、水相重整機理 CO的水汽變換反應是水相重整反應的速率控制步驟；活性組分Pt及其吸附態(tài)氫

4、共同促進了乙二醇C-C鍵的斷裂；CeO2的加入，一方面提高了催化劑自身儲存CO的能力，增強了Pt對中間態(tài)*CO的吸附，另一方面，CeO2參與了乙二醇C-C鍵斷裂的過程，通過活化氫的作用與Pt一起對Pt-CeO2界面上乙二醇斷裂C-C鍵的過程產生了一種協(xié)同效應，使催化劑斷裂C-C鍵催化能力得到提高；Ce的加入使生成的CO2從催化劑上脫附變得更加容易，促使水汽變換反應平衡向正方向移動，明顯改善了催化劑的水汽變換反應催化性能，從而提高了水相重