吸附相反應(yīng)技術(shù)制備鎳基催化劑的過程研究.pdf

1、本論文研究吸附相反應(yīng)技術(shù)制備NiO/SiO<,2>納米復(fù)合粒子的過程規(guī)律，并通過肼還原法制備Ni/SiO<,2>催化劑，并考察了其催化性能。 論文首先綜述了納米Ni和NiO的性能和應(yīng)用，簡單介紹了目前納米材料的一些傳統(tǒng)制備方法，并對(duì)納米鎳和氧化鎳的制備研究進(jìn)展作出總結(jié)。在總結(jié)已有研究成果的基礎(chǔ)上，提出了本論文的研究設(shè)想和實(shí)驗(yàn)思路。 作者采用吸附相反應(yīng)技術(shù)在乙醇．水體系中通過NaOH與Ni(NO<,3>)<,2>反應(yīng)制備N

2、iO/SiO<,2>納米粒子。研究中設(shè)計(jì)了對(duì)比實(shí)驗(yàn)比較吸附相反應(yīng)法、反應(yīng)-吸附法和直接反應(yīng)法制備得到的樣品，發(fā)現(xiàn)吸附相反應(yīng)法有利于獲得較小粒徑粒子，且粒子分散性相對(duì)較好。通過透射電子顯微鏡(TEM)分析粒子形貌、X-射線衍射儀(XRD)分析粒子粒徑、酸堿滴定NaOH濃度、絡(luò)合滴定Ni<'2+>含量等多種表征和分析手段，研究了反應(yīng)物濃度、水濃度、以及溫度等各種影響因素對(duì)產(chǎn)物粒子NiO的粒徑和形貌的影響規(guī)律。通過這些研究對(duì)過程規(guī)律有了一個(gè)較

3、為清晰的認(rèn)識(shí)：水濃度較小時(shí)，反應(yīng)主要發(fā)生在化學(xué)吸附層中，而化學(xué)吸附層中的反應(yīng)速率相對(duì)較慢，反應(yīng)物濃度對(duì)過程有較大影響；水濃度增加，物理吸附層逐漸形成，反應(yīng)過程逐漸轉(zhuǎn)移到物理吸附層中，物理吸附層中反應(yīng)速率極快，反應(yīng)主要受Ni(NO<,3>)<,2>進(jìn)入吸附層的速率控制；溫度升高有助于反應(yīng)速率的加快，但溫度過高導(dǎo)致吸附層破壞，反應(yīng)會(huì)在體相中發(fā)生。 作者在吸附相反應(yīng)技術(shù)得到Ni(OH)<,2>/SiO<,2>的基礎(chǔ)上，通過水合肼還原法

4、制備了納米Ni催化劑，利用TEM、XRD分析粒子形貌和粒徑，并將其應(yīng)用于肼還原硝基苯制備苯胺的催化體系中。實(shí)驗(yàn)首先比較了不同催化劑用量對(duì)催化性能的影響，發(fā)現(xiàn)催化活性和選擇性隨催化劑用量的增加而增大，且一定量后基本不變。為了考察硅膠載體表面Ni負(fù)載量對(duì)催化性能的影響，作者比較了兩種不同負(fù)載量的催化劑的催化活性，發(fā)現(xiàn)負(fù)載量低有利于Ni粒子的分散和穩(wěn)定，催化活性較高。實(shí)驗(yàn)還比較了在制備Ni(OH)<,2>/SiO<,2>過程中的不同水量對(duì)催化