摻雜ZnO稀磁半導(dǎo)體磁性的第一性原理計(jì)算.pdf

1、自旋電子學(xué)是利用電子的電荷和自旋兩個(gè)自由度作為信息載體，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)信息傳輸、處理和存儲(chǔ)，目前已成為電子學(xué)、物理以及材料等多學(xué)科交叉研究中的熱點(diǎn)之一，作為關(guān)鍵材料的稀磁半導(dǎo)體的研究備受關(guān)注。鑒于氧化鋅半導(dǎo)體作為母體材料的稀磁半導(dǎo)體有可能實(shí)現(xiàn)較高的摻雜濃度，且摻雜離子的3d能帶可以通過(guò)本征缺陷態(tài)而產(chǎn)生強(qiáng)鐵磁耦合作用。因此，ZnO稀磁性半導(dǎo)體成為首選研究體系。結(jié)合尋求具有高居里溫度的稀磁性半導(dǎo)體和分析稀磁性半導(dǎo)體內(nèi)部磁性產(chǎn)生的機(jī)理這兩個(gè)關(guān)鍵科學(xué)

2、問(wèn)題，本論文主要采用基于密度泛涵的第一性原理計(jì)算ZnO稀磁半導(dǎo)體的電子結(jié)構(gòu)，并且分析和解釋其磁性起源機(jī)理。在此基礎(chǔ)上，研究第一性原理和蒙特卡洛方法耦合集成來(lái)計(jì)算ZnO稀磁半導(dǎo)體的居里溫度，探討居里溫度的調(diào)控方法，重點(diǎn)討論不同單摻雜和共摻雜體系對(duì)于ZnO稀磁半導(dǎo)體磁性的影響和作用機(jī)理。
　　 首先，闡明利用第一性原理贗勢(shì)平面波方法和全勢(shì)-綴加平面波方法計(jì)算ZnO稀磁性半導(dǎo)體電子結(jié)構(gòu)理論的基礎(chǔ)和計(jì)算方案，從能帶角度研究氧化物磁性半導(dǎo)

3、體中過(guò)渡金屬的耦合作用，為解釋磁性起源機(jī)理奠定了基礎(chǔ)。進(jìn)一步利用第一性原理和蒙特卡洛耦合集成算法，預(yù)測(cè)不同計(jì)算體系的居里溫度，研究其調(diào)控方法。
　　 其次，利用全勢(shì)-線性綴加平面波方法在廣義梯度近似下計(jì)算了碳單摻雜的ZnO電子結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，碳摻雜在氧位置或者是在間隙位置都會(huì)導(dǎo)致磁性，并且無(wú)論是間隙位置摻雜還是替代摻雜體系都具有半金屬性，理論上具有較高的自旋極化率。利用第一性原理和蒙特卡洛耦合計(jì)算方法獲得了碳摻雜ZnO的居里溫度

4、，在不同的摻雜濃度下，居里溫度分布251～439 K之間。由此表明碳單摻雜的ZnO稀磁半導(dǎo)體在合適的制備條件下，可以得到室溫鐵磁性。
　　 利用全勢(shì)-線性綴加平面波方法在庫(kù)侖勢(shì)修正下，計(jì)算了釹單摻雜的ZnO以及其分別含有一個(gè)和一個(gè)的電子結(jié)構(gòu)和磁性。表明含有缺陷的釹摻雜的ZnO可能具有較高的居里溫度，而沒(méi)有任何本征缺陷時(shí)則表現(xiàn)出順磁性，含有的體系具有弱反鐵磁耦合。對(duì)于含有缺陷的體系其磁性的起源，利用束縛極化子機(jī)理進(jìn)行了相應(yīng)地解釋。

5、
　　 最后，研究了過(guò)渡金屬-金屬共摻雜體系對(duì)于ZnO稀磁半導(dǎo)體的影響，分析交換作用產(chǎn)生磁性的載流子調(diào)控機(jī)理。研究了Co-Al摻雜ZnO體系，通過(guò)Al原子的引入，實(shí)現(xiàn)了共摻雜體系的反鐵磁到鐵磁性的轉(zhuǎn)變。鐵磁性的起源主要由于多余的電子調(diào)控下的Al-2p電子和近鄰的Co-3d電子的相互作用，導(dǎo)致了體系的磁性，其相互作用符合載流子調(diào)控的p-d交換模型。Fe-Al摻雜ZnO體系的計(jì)算表明，F(xiàn)e摻雜的ZnO體系在基態(tài)下表現(xiàn)出反鐵磁性，當(dāng)引

6、入Al原子后，Al處于最近鄰摻雜是Fe摻雜ZnO體系實(shí)現(xiàn)了反鐵磁到鐵磁態(tài)的轉(zhuǎn)變，此時(shí)Al-2p電子和Fe-3d電子沒(méi)有發(fā)生作用，鐵磁性的產(chǎn)生是RKKY遠(yuǎn)程交換作用。
　　 研究了Cu-N過(guò)渡金屬-非金屬共摻雜ZnO稀磁半導(dǎo)體體系的載流子調(diào)控機(jī)理，通過(guò)N原子的引入，N-2p和Cu-3d發(fā)生了交換作用，這個(gè)交換作用使得摻雜系統(tǒng)更加穩(wěn)定。同時(shí)在摻雜前后，體系的價(jià)帶頂仍然都是有O-2p電子占據(jù)的，在導(dǎo)帶頂中Cu-3d電子和4s電子占據(jù)了

7、大部分的態(tài)。載流子調(diào)控模型被用來(lái)解釋磁性的起源，由于N的摻入使得在摻雜體系中的載流子數(shù)量增加，磁性離子之間的交換作用通過(guò)自由載流子進(jìn)行傳遞，導(dǎo)致了體系的磁有序。
　　 進(jìn)一步研究了過(guò)渡金屬-非金屬共摻雜體系的居里溫度調(diào)控方法和作用機(jī)理。表明Mn-N共摻雜的體系成功實(shí)現(xiàn)了基態(tài)下的鐵磁性轉(zhuǎn)變。從海森堡模型和平均場(chǎng)理論出發(fā)利用蒙特卡洛和第一性原理的方法預(yù)測(cè)得到共摻雜體系可以具有室溫鐵磁性。
　　 總之，通過(guò)第一性原理與蒙特卡洛