雙壁納米碳管的電弧法制備、表征及應(yīng)用.pdf

1、雙壁納米碳管是由兩層石墨烯片卷曲形成的無縫中空納米管，其結(jié)構(gòu)介于單壁和多壁納米碳管之間，因此它兼具單壁和多壁納米碳管較多的性能。雙壁納米碳管的制備是研究其特殊性能與應(yīng)用的必要基礎(chǔ)條件。本文研究了直流電弧法制備雙壁納米碳管的工藝過程和雙壁納米碳管的化學(xué)純化方法，用透射電子顯微鏡(TEM)、熱重分析儀(TG)和拉曼光譜儀(Raman spectrum)等對雙壁納米碳管進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征和純度分析；同時對雙壁納米碳管在加氫催化、直接甲醇燃料電池及

2、納米復(fù)合材料領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)行了探索。具體內(nèi)容包括以下幾個方面： (1)以廉價的無煙煤為碳源，通過干混法添加催化劑制成了煤基炭棒，以這種炭棒為直流電弧爐陽極，考察了不同催化劑和氣氛條件對制備雙壁納米碳管的影響，研究結(jié)果表明單質(zhì)鐵催化劑和含氫氣氛有利于制備高質(zhì)量的雙壁納米碳管。利用液相浸漬法制備了催化劑尺寸較小的煤基炭棒，研究了以這種炭棒為陽極，氫氣、氬氣及它們的混合氣氛對電弧放電制備雙壁納米碳管的影響，結(jié)果說明：在 Ar 和 H<,

3、2> (300 Torr，V<,Ar>:V<,H2>=2:1)的混合氣氛中，得到的雙壁納米碳管具有相對較高的純度和產(chǎn)量；以鐵為催化劑的產(chǎn)量比鈷或鎳的高。用富勒烯殘余煙灰為原料，分別使用干混法和液相浸漬法制備了富勒烯煙灰基炭棒，并以這兩種富勒烯煙灰基炭棒為陽極，在Ar和H<,2>(300 Torr，V<,Ar>:V<,H2>=2:1)的混合氣氛中，制備得到高質(zhì)量的雙壁納米碳管。 (2)用化學(xué)純化法對雙壁納米碳管粗產(chǎn)品進(jìn)行純化，得到

4、了純度較高的雙壁納米碳管。發(fā)現(xiàn)用濃硫酸和濃硝酸的混和溶液可有效去除以煤為原料制得的雙壁納米碳管中的金屬雜質(zhì)，通過進(jìn)一步的空氣氧化可以獲得純度超過 90wt.％的雙壁納米碳管。經(jīng)過兩次的空氣氧化與濃鹽酸的處理過程，以富勒烯殘余煙灰為原料制得的雙壁納米碳管中大量的金屬和絕大部分炭雜質(zhì)被除去，最終可獲得純度超過 80wt.％的雙壁納米碳管。在純化過程中，隨著雙壁納米碳管純度的增加，產(chǎn)品的比表面積和中孔孔容均有較大的提高。 (3)硝基氯

5、苯催化加氫反應(yīng)結(jié)果表明，雙壁納米碳管內(nèi)的鐵、鈷或鎳顆粒具有一定的加氫活性，可作為磁性分離催化劑使用。以雙壁納米碳管為載體浸漬擔(dān)載釕后，加氫催化性能得到了較大的提高，且隨著擔(dān)載量的增加和反應(yīng)溫度的升高而提高。研究了純雙壁納米碳管和其他炭材料浸漬擔(dān)載釕催化劑時的差別，并分別考察了它們的催化加氫活性，結(jié)果表明：純雙壁納米碳管表面缺乏更多的擔(dān)載位時，釕顆粒容易發(fā)生聚集和長大，因此未表現(xiàn)出較好的活性。 以擔(dān)載鉑釕雙金屬顆粒的純雙壁納米碳管

6、為直接甲醇燃料電池的陽極催化劑，循環(huán)伏安曲線和單電池性能的測試結(jié)果表明，雙壁納米碳管是一種性能優(yōu)異的直接甲醇燃料電池陽極催化劑載體。 通過向雙壁納米碳管內(nèi)填充 AgCl 納米線，制備了大量雙壁納米碳管與 AgCl 的納米復(fù)合材料，拉曼表征結(jié)果表明 AgCl 納米線與雙壁納米碳管的內(nèi)管間存在著電子轉(zhuǎn)移。 (4)除雙壁納米碳管外，本文還研究了其他新型炭材料的電弧制備工藝，發(fā)現(xiàn)采用不同的工藝條件可以分別獲得單壁納米碳管、填充碳