功能性磁性納米顆粒制備及在重金屬和致病菌分離的初步應(yīng)用.pdf

1、磁性納米顆粒具有納米尺寸效應(yīng),在溶液中具有良好的分散性。常溫下表現(xiàn)出超順磁性,即在磁場環(huán)境中表現(xiàn)有磁性,當(dāng)撤消磁場后,顆粒的磁性立即消失。在外加磁場的定向控制下,通過清洗和解吸操作,可將吸附的目標(biāo)物從多組分環(huán)境中快速分離出來。因此磁性納米顆粒在食品分析、生物分離和環(huán)境監(jiān)測等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。將磁性納米顆粒與傳統(tǒng)的檢測方法相結(jié)合,可以優(yōu)化樣品前處理、改善其靈敏性和提高分析效率。本研究主要內(nèi)容為磁性納米Fe3O4顆粒的制備、功能化修飾

2、以及功能化磁性納米Fe3O4顆粒對常見致病菌和重金屬離子的吸附性能的研究。主要研究內(nèi)容如下:
　　 1、利用共沉淀法制備磁性納米Fe3O4顆粒,而后采用St(o)ber法在其表面包裹SiO2層制備出Fe3O4@SiO2顆粒。利用透射電鏡(TEM)、X射線衍射儀(XRD)、X射線能量色散譜(EDS)、振動樣品磁強計(VSM)、傅里葉變換紅外光譜(FI-IR)、Zeta電位儀和熱重分析儀(TGA)對Fe3O4和Fe3O4@SiO2顆

3、粒的形貌、結(jié)構(gòu)、化學(xué)組成和磁性能進行了表征,結(jié)果顯示:制備的磁性納米顆粒為尖晶石結(jié)構(gòu),平均粒徑為10 nm,飽和磁強度為98.42 emu·g-1;硅包后粒徑有所增大,平均粒徑為15 nm,飽和磁強度為53.87 emu·g-1,具有超順磁性;SiO2以無定形態(tài)包裹在納米顆粒表面,對其進行了耐酸堿性實驗,結(jié)果顯示Fe3O4@SiO2顆粒具有良好的耐酸堿性。
　　 2、用3-氨丙基三乙氧基硅烷和丁二酸酐對Fe3O4@SiO2顆粒進

4、行修飾,在顆粒表面分別接上了氨基和羧基兩種功能團。兩者的粒度范圍在10～30 nm之間,比未修飾的顆粒粒徑有所增大。采用傅里葉變換紅外光譜、Zeta電位儀和熱重分析儀驗證了顆粒表面已成功接上氨基和羧基。Fe3O4@SiO2-NH2和Fe3O4@SiO2-NH-COOH顆粒的飽和磁強度(Ms)分別為48.72和41.84 emu·g-1,兩者都具有良好的超順磁性,能滿足分離要求。
　　 3、利用所制備的氨基功能化磁性納米顆粒對常見

5、的致病菌進行了吸附分離。結(jié)果顯示氨基功能化磁性納米顆粒對四種革蘭氏陽性菌(B.subtilis、B.cereus、S.aureus、M.luteus)和四種革蘭氏陰性菌(E.coli、S.Typhi、S.Sonnei、E.sakazakii)皆具有良好的吸附性能。通過外加磁場的作用,能快速將致病菌從溶液中分離出來,1 min內(nèi)可達到吸附平衡。進一步考察了溶液pH值、PBS緩沖溶液濃度和溶液中的離子強度對吸附效率的影響,溶液pH在3～9范

6、圍內(nèi)吸附效率無明顯變化,適用范圍較廣,且隨著PBS緩沖溶液濃度和離子強度的增高,顆粒對致病菌的吸附效率逐漸減小,得知顆粒與菌體之間的作用機制為靜電吸附力。
　　 4、研究了羧基功能化磁性納米顆粒對水溶液中重金屬離子的吸附性能,并考察了溶液pH值、吸附時間和重金屬離子的初始濃度對吸附性能的影響。結(jié)果表明羧基功能化磁性納米顆粒對Cu2+、Pb2+和Hg2+具有良好的吸附效果,顆?？芍貜?fù)利用,具有良好的再生性能。在中性溶液中吸附效率最

7、佳,能在10 min內(nèi)達到吸附平衡,吸附符合Langmuir模型,以單分子層吸附為主,飽和吸附量分別為43.48、34.27和11.65 mg·g-1。
　　 本研究制備的磁性納米Fe3O4顆粒,平均粒徑為10nm,具有超順磁性。顆粒表面包裹SiO2保護層后仍具有良好的磁響應(yīng),可滿足分離要求,良好的耐酸堿性使其可適用于多種化學(xué)環(huán)境中。硅層表面易通過化學(xué)改性接上氨基、羧基和巰基等官能團,改善其對目標(biāo)物的親和性和反應(yīng)特性,本研究制備