介孔硅鋁酸鹽和二氧化鈰材料的合成、表征和應(yīng)用.pdf

1、目前，介孔材料的制備和性能研究已成為化學(xué)界和材料界研究的熱點(diǎn)。本論文在總結(jié)當(dāng)前介孔材料的研究現(xiàn)狀和發(fā)展動(dòng)向的基礎(chǔ)上，開展了介孔硅鋁酸鹽和介孔二氧化鈰材料在合成和應(yīng)用方面的研究。主要內(nèi)容分為以下三個(gè)部分：
　　 (1)以廉價(jià)的工業(yè)級(jí)微粉硅膠為硅源、硝酸鋁為鋁源，采用一步法合成了純硅和不同硅鋁比的鋁摻雜MCM-41介孔材料。利用氮?dú)馕剑琗-射線衍射(XRD)，透射電鏡等表征技術(shù)對(duì)合成的材料和水熱處理后的材料進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，與

2、純硅MCM-41材料相比，不同Si/AI比的Al-MCM-41材料皆具有較高的水熱穩(wěn)定性，推測(cè)是由于鋁原子的摻入對(duì)二氧化硅骨架起著良好的穩(wěn)定作用，使得六方介孔結(jié)構(gòu)在水熱處理過程中得以保持。對(duì)不同硅鋁比的樣品進(jìn)行溶菌酶吸附實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明Al-MCM-41材料對(duì)溶菌酶具有良好的吸附性能。在pH值10.83的緩沖溶液中，Si/AI為25的樣品對(duì)溶菌酶的最人吸附量高達(dá)32.58×106mol/g，從而可利用其進(jìn)行蛋白質(zhì)分離。此外，以純硅和不同硅

3、鋁比的MCM-41樣品為載體負(fù)載VOχ，應(yīng)用到丙烷脫氫制備丙烯反應(yīng)中，表現(xiàn)出優(yōu)良的催化活性。其中，Si/AI為50的載體具有最佳的催化性能，600℃時(shí)丙烷的轉(zhuǎn)化率可達(dá)38.2％。
　　 (2)以天然凹凸棒石粘土為原料，十六烷基三甲基溴化銨為模板劑，通過有機(jī)/無機(jī)自組裝合成了具有蠕蟲狀形貌的介孔Al-MCM-41。通過不同的測(cè)試手段對(duì)所制備的材料進(jìn)行了表征，并提出了具有蠕蟲狀形貌Al-MCM-41顆粒的形成機(jī)理。該材料具有較大的比

4、表面積(903m2/g)和良好的熱穩(wěn)定性。800℃焙燒的樣品和550℃焙燒的樣品相比較比表面僅下降20.6%，且具有較窄的孔徑分布。900℃焙燒樣品也沒有完全破壞其介孔結(jié)構(gòu)。此外，本文還系統(tǒng)的研究了以凹凸棒石粘土為原料合成規(guī)則介孔硅鋁酸鹽的適宜條件。
　　 (3)以陰離子型表面活性劑十二烷基硫酸鈉為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，硝酸鈰為鈰源，尿素為沉淀劑，通過水熱法合成了棒狀介孔二氧化鈰材料?；趯?shí)驗(yàn)結(jié)果，對(duì)其生長(zhǎng)機(jī)理進(jìn)行了初步的推測(cè)，認(rèn)為是十二