新型納米結(jié)構(gòu)生物傳感界面的構(gòu)建和應(yīng)用研究.pdf

1、生物傳感界面作為生物傳感器的基質(zhì)部分,一方面可以為生物探針分子提供了一個修飾平臺,另一方面為探針與目標(biāo)物分子、探針與探針之間的生化反應(yīng)提供了一個友好作用環(huán)境。如何構(gòu)建一個高效的生物傳感界面,最大化地發(fā)揮探針識別效率、最優(yōu)化地實現(xiàn)傳感器的目標(biāo)物檢測性能,是對挖掘生物傳感器潛力構(gòu)建超高靈敏生物傳感器的一項非常有意義的工作。
　　旨在構(gòu)建具有精細(xì)納米結(jié)構(gòu)的生物傳感界面實現(xiàn)目標(biāo)物的超靈敏檢測,本論文提出了兩種新型生物傳感界面的構(gòu)建策略:陣

2、列化金納米粒探針約束策略和三維多孔石墨烯用于單分子探針高集成度修飾策略,并以環(huán)境污染重金屬離子Hg2+為目標(biāo)物模型分別制備了兩種高靈敏電化學(xué)發(fā)光和電化學(xué)生物傳感器。
　　1.基于前人對DNA分子優(yōu)化分布和鏈段空間取向在提高互補(bǔ)分子雜合效率方面的理論研究,本論文設(shè)計了一種利用規(guī)則化分布的金納米陣列約束DNA探針分子,實現(xiàn)探針的有序化分布進(jìn)而優(yōu)化探針分子的識別性能的實驗方案。利用氯金酸溶液電化學(xué)沉積法,通過優(yōu)化控制溶液濃度和電化學(xué)反應(yīng)

3、時間,實現(xiàn)金納米粒(~50-60nm)在玻碳電極表面上點陣密度可調(diào)節(jié)化修飾。以不同點陣密度的金納米粒陣列為修飾平臺,通過引入巰基端基化的發(fā)夾型T-richDNA識別探針,以及Ru(bpy)32+和二茂鐵分別標(biāo)記信號探針,構(gòu)建了具有不同DNA探針分布的生物傳感界面,實現(xiàn)了Hg2+的特異性檢測。通過平行測試不同界面的傳感器性能,驗證了傳感器的靈敏度隨著探針密度增大到一定程度之后會迅速衰減的結(jié)論。通過利用納米金陣列優(yōu)化控制生物傳感界面的探針分

4、布,此傳感器模型的Hg2+檢出限可以達(dá)到0.1nM,與平面金電極簡單修飾方法相比,靈敏度提高了將近3個數(shù)量級。本研究通過探索陣列化金納米粒修飾界面在控制DNA探針分子的分布和鏈段空間取向的作用,證明了利用精細(xì)陣列化金納米粒修飾平臺構(gòu)建DNA探針分布可控的高效生物傳感界面是挖掘傳感器靈敏度潛力的一個新型途徑。該研究為探索納米材料在電化學(xué)生物傳感中的應(yīng)用提供了新的思路,開拓了一個實現(xiàn)生物傳感器靈敏度最大化的新方向。
　　2.通過對目前

5、石墨烯制備及其生物傳感應(yīng)用、重金屬離子生物檢測方法的總結(jié),本論文提出了一個將二維石墨烯三維化拓展來構(gòu)建超大比表面積生物傳感界面的實驗構(gòu)思。同時,為了減弱大分子DNA探針協(xié)同作用對信號轉(zhuǎn)變造成的位阻效應(yīng),也提出了一個將小分子獨(dú)立單元作為識別探針的實驗方案。利用電化學(xué)還原和沉積反應(yīng),本實驗成功實現(xiàn)了氧化石墨烯在電極表面原位還原與同步沉積,SEM結(jié)果表明得到的石墨烯沉積層具有疏松的三維多孔結(jié)構(gòu)。繼而,以此三維多孔石墨烯為修飾平臺,利用石墨烯自