鈦酸鍶鋇非線性介質(zhì)薄膜的高介電調(diào)諧率和低介電損耗的研究.pdf

1、Ba1-xSrxTiO3(BST)薄膜具有非線性效應(yīng)，即材料的介電常數(shù)隨著外加電場(chǎng)變化的非線性特性，這種特點(diǎn)使它具有在電可調(diào)微波集成器件上有著廣闊的應(yīng)用前景，正成為國際上研究的熱點(diǎn)。然而，相對(duì)陶瓷材料而言，BST薄膜的較大的介電損耗嚴(yán)重影響了其工程應(yīng)用。本文采用sol-gel方法的薄膜制備技術(shù)路線，研究了BST薄膜介電及其調(diào)諧性能與組分，結(jié)構(gòu)，應(yīng)力等的關(guān)系，以期保持BST薄膜高調(diào)諧率的同時(shí)，獲得低介電損耗，提高優(yōu)值(FOM)。

2、提高退火溫度可以促進(jìn)薄膜晶粒的發(fā)育，促進(jìn)Ba0.6Sr0.4TiO3/LAO薄膜(001)擇優(yōu)取向。當(dāng)退火溫度由750℃提高到1100℃時(shí)，(001)擇優(yōu)取向度由19.8％提高到99.8％，從而提高了基底調(diào)諧率，降低了介電損耗。750℃退火的BST薄膜的介電調(diào)諧率和介電損耗分別為17.5％(1MHz，80KV/cm)，0.017；而經(jīng)1100℃退火后，其介電調(diào)諧率提高到49.6％，介電損耗僅為0.008。結(jié)果表明，提高退火溫度，是提高薄

3、膜介電調(diào)諧性能的一個(gè)有效的手段。 研究了不同化學(xué)計(jì)量比(Ba/Sr，(Ba+Sr)/Ti)BST薄膜的介電調(diào)諧特性。在室溫條件下，BST薄膜的介電常數(shù)，介電調(diào)諧率及損耗隨著Ba含量的增加而提高，而薄膜的優(yōu)值在Ba/Sr比為60/40時(shí)達(dá)到最大(58.6)。因此，在室溫條件下，Ba0.6Sr0.4TiO3是合適的BST薄膜組分。(Ba+Sr)/Ti比，對(duì)薄膜介電調(diào)諧性能同樣有著重要的影響，特別是對(duì)薄膜介電損耗。隨著(Ba+Sr)/

4、Ti比小于1時(shí)，過量的Ti進(jìn)入BST晶格位置。當(dāng)Ti含量繼續(xù)增加到1.3，多余的Ti將逐漸富集于薄膜的晶界位置，從而形成了低介電常數(shù)的TiO2第二相。Si基底Pt電極上，Ba1-xSrxTi1+yO3/Pt薄膜的介電常數(shù)、調(diào)諧率和介電損耗，隨Ti含量的增加而減小。當(dāng)Ti由1.0提高到1.25時(shí)，薄膜的介電調(diào)諧率和損耗分別由34.9％，0.028下降到17.1％，0.012。雖然有效降低了介電損耗可是過于犧牲介電調(diào)諧率。本文采用Sol-g

5、el方法制備多層結(jié)構(gòu)薄膜，以改善BST材料的介電調(diào)諧性能。與外延多層薄膜不同，本文發(fā)現(xiàn)多層結(jié)構(gòu)在顯著提高薄膜的介電常數(shù)和調(diào)諧率的同時(shí)，介電損耗沒有明顯增加。由于采用Sol-gel制備工藝，BST多層膜呈現(xiàn)多晶特性。在各層膜界面區(qū)域，薄膜成分不均勻，在界面區(qū)域處產(chǎn)生了空間電荷層，形成了有別于體介質(zhì)高阻層的低阻層。正是這一特點(diǎn)，導(dǎo)致多層結(jié)構(gòu)的多晶薄膜的介電損耗沒有明顯增加。隨著多層結(jié)構(gòu)的引入，Ba0.6Sr0.4Ti1.25O3/Ba0.6

6、Sr0.4TiO3/Ba0.6Sr0.4Ti1.25O3薄膜的介電常數(shù)顯著增加到388，調(diào)諧率也增加到36.7％，而介電損耗僅為0.013，性能大大優(yōu)于Ba0.6Sr0.4Ti1.25O3和Ba0.6Sr0.4TiO3薄膜。 微波器件使用的BST鐵電薄膜往往是生長(zhǎng)在特定的基底材料上，形成MIM結(jié)構(gòu)或共平面波導(dǎo)結(jié)構(gòu)(CPW)。電極材料和薄膜間界面處過多的缺陷會(huì)導(dǎo)致BST薄膜介電性能的下降，困擾了集成鐵電學(xué)器件發(fā)展。由于金屬氧化物鎳

7、酸鑭LNO(001)電極和BST薄膜的晶體結(jié)構(gòu)相似，誘導(dǎo)BST薄膜沿(001)擇優(yōu)生長(zhǎng)，薄膜呈柱狀織構(gòu)。LNO電極改善了薄膜和電極材料間的界面局域處組分和結(jié)構(gòu)的不均勻，提高薄膜的介電常數(shù)和調(diào)諧率，且其介電遲豫會(huì)向高頻方向移動(dòng)。 由于BST薄膜和基底材料間的晶格常數(shù)失配和熱膨脹系數(shù)失配，生長(zhǎng)在不同基底材料(LAO，MgO)上的BST薄膜的應(yīng)力狀態(tài)不盡相同，從而薄膜的微結(jié)構(gòu)，晶粒大小以及介電性能也有著明顯差異。實(shí)驗(yàn)表明，較熱膨脹系數(shù)

8、失配而言，晶格失配在薄膜應(yīng)力/應(yīng)變中占主導(dǎo)地位。LAO基底上的BST薄膜存在著壓應(yīng)力，呈現(xiàn)(001)擇優(yōu)取向。其晶粒尺寸較大，具有較大的介電調(diào)諧率和介電損耗。而BST/MgO薄膜在拉應(yīng)力作用下，薄膜為(110)擇優(yōu)取向，晶粒尺寸較小，其介電調(diào)諧率和介電損耗的本也較小。 緩沖層可以緩解薄膜和基底間的晶格常數(shù)失配和熱膨脹系數(shù)失配，從而改善薄膜的應(yīng)力狀態(tài)和介電性能。通過系列的改變緩沖層材料組分，調(diào)節(jié)BST薄膜與基底間應(yīng)力狀態(tài)。結(jié)果表明

9、，隨著緩沖層組分的Ba含量增加，Ba0.6Sr0.4TiO3/Ba1-xSrxTiO3/LAO薄膜由拉應(yīng)力狀態(tài)逐漸轉(zhuǎn)化為壓應(yīng)力，薄膜的擇優(yōu)取向由(110)逐漸變化為(001)定向，薄膜由a-a相也逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閏相。當(dāng)緩沖層材料為Ba0.5Sr0.5TiO3時(shí)，BST薄膜處于微壓應(yīng)力狀態(tài)下，其介電性能最佳，介電調(diào)諧率，損耗和優(yōu)值分別為31.2％(1MHz，60KV/cm)，0.006，52。本文采用應(yīng)力相變模型解釋了緩沖層對(duì)薄膜結(jié)構(gòu)和介電性

10、能的作用，并應(yīng)用L-D唯象模型的理論，模擬了具有不同緩沖層的BST薄膜介電常數(shù)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)理論計(jì)算值和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的基本變化趨勢(shì)是一致的。 本文測(cè)量了BST薄膜的Raman光譜，并估算了其應(yīng)力大小。結(jié)果表明，當(dāng)ST緩沖層引入BST中，薄膜的Raman特征峰紅移，薄膜呈拉應(yīng)力，大小為35.03GPa。 而隨著Ba的增加，其特征峰逐漸向高的波數(shù)方向移動(dòng)，如：Ba0.6Sr0.4TiO3/Ba0.5Sr0.5TiO3/LAO薄膜呈微

11、壓應(yīng)力，大小為9.84Gpa，Ba0.6Sr0.4TiO3/Ba0.7Sr0.3TiO3/LAO薄膜的壓應(yīng)力為37.50GPa。實(shí)驗(yàn)定量的顯示了緩沖層材料可以調(diào)節(jié)BST薄膜的應(yīng)力狀態(tài)和大小。 本文探討了微波調(diào)諧器件的新材料體系，鈦酸鋇鍶鈣(Ba，Sr，Ca)TiO3和鈦酸鍶鉛(Pb，Sr)TiO3薄膜，并找到性能較好的BSCT和PST薄膜組分。在測(cè)試頻率為1MHz條件下，Ba0.4Sr0.2Ca0.4TiO3/Pt/Ti/SiO