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1、本文采用晶種預(yù)制與水熱合成的方法在 SiO2大孔材料中原位生長(zhǎng)出氧化鋅納米線(ZnO NWs),合成出ZnO NWs/SiO2復(fù)合物。并將該復(fù)合物作為載體進(jìn)行的研究可分為兩方面:一方面固定脂肪酶,研究其吸附性能;另一方面負(fù)載四羧基酞菁鐵(Fe(Ш)-taPc),制備出三元復(fù)合光催化劑(Fe(Ш)-taPc/ZnO NWs/SiO2),研究催化劑的降解性能。詳細(xì)研究方法及結(jié)果如下:
1.以 SiO2大孔材料的三維孔道為反應(yīng)場(chǎng)所,
2、采用晶種預(yù)制與水熱合成方法在SiO2大孔材料中原位生長(zhǎng)出氧化鋅納米線(ZnO NWs)。重點(diǎn)研究了引入 ZnO晶種時(shí)前驅(qū)物濃度對(duì)納米線生長(zhǎng)的影響,及水熱反應(yīng)溫度對(duì)納米線生長(zhǎng)的影響,通過(guò)探究實(shí)驗(yàn)得到ZnO NWs生長(zhǎng)的最優(yōu)條件,達(dá)到控制晶種數(shù)量和提高晶種質(zhì)量的目標(biāo)。即采用Zn(Ac)2/PEG600/H2O三元混合溶液作為前驅(qū)物,通過(guò)100~200℃二階段加熱和高溫煅燒在 SiO2孔壁上形成 ZnO晶種,以鋅氨絡(luò)合物為鋅源,通過(guò)90℃熱分
3、解使其轉(zhuǎn)化為Zn(OH)2并沉積在孔道中,并在100℃水熱合成原位制備ZnO NWs,通過(guò)改變?nèi)膀?qū)物組分用量來(lái)調(diào)節(jié)ZnO晶種的尺寸與分布,進(jìn)而控制納米線的形貌,最終獲得直徑在15~20 nm的ZnO NWs以無(wú)規(guī)線團(tuán)形貌均勻填充于三維孔道中。納米線的結(jié)構(gòu)經(jīng)過(guò) XRD和拉曼光譜的表征確認(rèn)其為六方纖鋅礦型 ZnO晶體。
2.以ZnO NWs/SiO2復(fù)合物為載體,固定豬胰脂肪酶。與單純SiO2以簡(jiǎn)單的吸附作用固定脂肪酶進(jìn)行對(duì)比
4、,實(shí)驗(yàn)測(cè)得復(fù)合物的吸附量是單純的SiO2大孔材料的5~6倍,其最大固定量達(dá)到286.8 mg.g-1,最高酶活425.5 U.g-1,被固定的酶蛋白在緩沖溶液中經(jīng)過(guò)48 h浸泡不易脫落,且活性保持穩(wěn)定,可知ZnO NWs/SiO2復(fù)合物具有較強(qiáng)的吸附能力,很可能是一種較好的固定化酶載體。
3.采用簡(jiǎn)單吸附法將Fe(Ш)-taPc負(fù)載于ZnO NWs/SiO2復(fù)合物,合成出三元復(fù)合光催化劑(Fe(Ш)-taPc/ZnO NWs/
5、SiO2),其最高負(fù)載Fe(Ш)-taPc量達(dá)到11.5wt%。通過(guò)掃描電鏡( SEM)、粉末衍射(XRD)、紫外-可見漫反射光譜(UV-Vis)、拉曼光譜(Raman)對(duì)該催化劑進(jìn)行了表征,并以有機(jī)染料羅丹明B為目標(biāo)降解物,考察了Fe(Ш)-taPc/ZnO NWs/SiO2在可見光下的光催化降解性能,可快速催化降解羅丹明 B,降解反應(yīng)遵循一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。當(dāng) Fe(Ш)-taPc的負(fù)載量為3.5wt%的三元復(fù)合光催化劑顯示出最高的活性
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