多鐵材料ACrO-,2-(A=Ag或Cu)磁性和電子結構的第一性原理研究.pdf

1、多鐵性材料是指同時具有兩種或者兩種以上基本鐵性如鐵電性、鐵磁性、鐵彈性、鐵性磁渦旋的材料，其豐富的物理內涵和在自旋電子學等領域極大的應用潛力近年來受到國內外學術界和工程應用領域的廣泛關注。磁有序導致鐵電性磁電多鐵性材料，本身存在內稟的鐵電和鐵磁有序耦合，因此預期將產生極強的磁電耦合效應，成為實現磁電互相調控實際應用的理想候選材料，在此類多鐵性材料中，有相當一部分為具有層狀結構的阻挫體系。阻挫三角格子反鐵磁材料ACrO2(A=Ag或Cu)

2、因具有特殊的螺旋自旋序而表現出多鐵性行為。本文基于密度泛函理論的廣義梯度近似和投影綴加波方法，分別從共線和非共線磁性結構出發(fā)，對多鐵性材料ACrO2(A=Ag或Cu)的基態(tài)、磁性以及電子結構等物理性質進行研究，為該材料的應用提供理論依據。
　　 本文對自旋阻挫三角反鐵磁AgCrO2的磁性和電子結構進行了第一性原理計算，給出了詳細的基態(tài)磁性結構，對鐵電極化進行了理論分析，并且研究了阻挫效應和自旋軌道耦合作用對電子結構的影響。總能量

3、的計算驗證了AgCrO2具有近乎120°自旋反鐵磁基態(tài)，其自旋螺旋面平行于(110)面或(1-10)面。由于層間與層內較強的自旋幾何阻挫作用，沿晶體的a、b和a+b方向上均形成了螺旋自旋轉動角接近為120°的相互平行的螺旋自旋鏈。層內最近鄰自旋交換作用Jl表現為Cr3+離子直接反鐵磁交換，這主要由直接Cr-Cr的d-d軌道重疊所導致。然而，層間交換耦合Jc則通過作用路徑為Cr-O-Ag-O-Cr的超交換作用實現。晶體對稱性分析表明，自發(fā)

4、極化產生于平行二重旋轉軸方向或者平行鏡面方向。對非共線磁性電子結構分析發(fā)現，自旋阻挫效應使得Cr-3d態(tài)局域性增強，體系中Cr-Cr磁性耦合作用變大，而自旋軌道耦合作用有利于體系的穩(wěn)定但對電子結構影響甚微。
　　 對于CuCrO2，我們主要研究了其自旋螺旋序及自旋軌道耦合效應。計算結果表明，CuCrO2與AgCrO2的諸多物理性質頗為相似，同樣具有近乎120°自旋反鐵磁基態(tài)，其自旋螺旋面平行于(110)面，層內與層間的自旋幾何阻

5、挫是使得螺旋自旋鏈產生的根本原因。對于CuCrO2，層間與層內作用系數比Jc/Jl為0.02，而AgCrO2卻為0.54，這意味著與AgCrO2相比，CuCrO2的磁性相互作用二維特性表現更加明顯。通過Monte-Carlo模擬計算，我們得到CuCrO2的尼爾溫度為29.9K，該結果與實驗報道值24K很好地吻合。電子結構計算結果表明，與自旋軌道耦合效應相比，自旋阻挫效應在CuCrO2的d-p軌道雜化改變中占據著更加主導的地位。我們的計算