堿(土)金屬功能化介孔氧化鋁的制備及其對(duì)CO2和Cr(Ⅵ)的吸附性能.pdf

1、介孔氧化鋁(Mesoporous Alumina，MA)材料具有比表面積高、孔徑分布相對(duì)集中和表面酸堿性好等優(yōu)良特性，在吸附和催化等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。近年來(lái)隨著溫室效應(yīng)加劇以及重金屬污染的問(wèn)題日益突出，介孔氧化鋁作為一種新型材料應(yīng)用于CO2捕集和重金屬離子的吸附研究引起了學(xué)者的關(guān)注。本論文主要針對(duì)CO2的弱酸性特點(diǎn)和介孔氧化鋁具有優(yōu)異Cr(VI)吸附性能的發(fā)現(xiàn)，圍繞高分散、負(fù)載型堿(土)金屬功能化MA基復(fù)合吸附劑的開(kāi)發(fā)，分別以異丙

2、醇鋁，硝酸鋁和氯化鋁為鋁鹽前驅(qū)物，嵌段共聚物P123和F127作為模板劑，采用簡(jiǎn)單的合成工藝制備功能化的MA材料用于酸性氣體CO2和水體中重金屬污染物Cr(VI)的吸附。
　　 以異丙醇鋁為鋁源，P123為模板劑，濃硝酸為酸性調(diào)節(jié)劑，堿土金屬的硝酸鹽為負(fù)載金屬前驅(qū)物，采用溶劑蒸發(fā)誘導(dǎo)自組裝制備堿土金屬功能化的MA基復(fù)合材料。結(jié)合XRD、N2吸附-脫附和TEM等多種表征手段分析樣品的物相組成、織構(gòu)性質(zhì)以及形貌。研究表明，負(fù)載了堿土

3、金屬氧化物后的MA對(duì)較高溫度下的CO2表現(xiàn)出較強(qiáng)的吸附能力。引入不同含量的金屬后，材料的比表面積、孔徑大小以及孔容受到一定的影響，同時(shí)也出現(xiàn)了新的堿性位點(diǎn)，增強(qiáng)了對(duì)CO2的選擇吸附性。在得到的一系列樣品中，MA-10Mg顯現(xiàn)出較好的效果，在178℃和600℃出現(xiàn)較強(qiáng)的化學(xué)脫附峰，CO2的吸附量可達(dá)1.13mmol/g，相對(duì)于未功能化介孔氧化鋁的CO2吸附量0.48mmol/g，提高了一倍。室溫下CO2的吸附主要依靠材料表面的弱堿性位，由

4、于隨著引入金屬含量的增加，比表面積減少，能夠提供的堿性位點(diǎn)減少，此時(shí)未功能化的介孔氧化鋁具有最大的比表面積131.7m2/g，其CO2的吸附量可達(dá)0.9mmol/g。
　　 以硝酸鋁和氯化鋁為鋁源，采用不同的模板劑F127和P123，加入堿金屬的碳酸鹽作為沉淀劑和負(fù)載前驅(qū)物，將所獲得介孔氧化鋁前驅(qū)物溶劑蒸發(fā)或者水熱處理，焙燒得到不同形態(tài)的功能化的MA。結(jié)合XRD、N2吸附-脫附、以及TEM等多種表征手段分析樣品的物相組成、織構(gòu)性

5、質(zhì)以及形貌。所制備的樣品具有大的比表面積、相對(duì)集中的孔徑分布和規(guī)則的蠕蟲(chóng)狀結(jié)構(gòu)的孔道，同時(shí)水熱處理以后的樣品出現(xiàn)纖維棒狀結(jié)構(gòu)，未水熱樣品多為塊狀結(jié)構(gòu)。由F127作為模板劑制備的堿金屬功能化的MA具有大的比表面積，其中FMAc-Na-N最大為217.4m2/g，F(xiàn)MA-Na-N的最小為135.4m2/g。而以P123為模板劑制備的PMAn系列樣品的比表面積較小，PMAc-Na－H的為41.6m2/g，PMAc－Na-N為53.0m2/g。

6、其中FMAc-K-H和PMAc－K-H在負(fù)載了K以后CO2的吸附量可以達(dá)到1.4mmol/g和1.2mmol/g。在對(duì)Cr(VI)的吸附中以氯化鋁為鋁鹽前驅(qū)物制備的樣品殘留較多的Cl，使其在Cr(VI)吸附過(guò)程中發(fā)生離子交換反應(yīng)，其中FMAc-Na-N對(duì)濃度為80mg/L的Cr(VI)溶液，室溫下pH=3時(shí)吸附率可達(dá)到90％。
　　 在MA的基礎(chǔ)上采用簡(jiǎn)單的工藝合成堿性增強(qiáng)的復(fù)合介孔材料，探討了堿(土)金屬的負(fù)載方式及其負(fù)載量對(duì)