納米鐵與合成樹脂的表征及其活性探討.pdf

1、本文以納米羰基鐵材料（納米鐵）和合成含鈀聚丙烯醛異煙酰樹脂為研究對(duì)象，探討其在環(huán)境領(lǐng)域中的應(yīng)用。以聚丙烯醛異煙酰腙樹脂為高分子載體，利用其活性基團(tuán)對(duì)鈀的選擇性富集分離特性，將金屬元素鈀鍵合到高分子載體上，制備一種含鈀樹脂材料（樹脂1），并進(jìn)一步原位還原得到還原態(tài)的載鈀樹脂（樹脂2）。實(shí)驗(yàn)首先對(duì)所選用的納米鐵和所制備的樹脂進(jìn)行表征，包括氮吸附比表面積與孔容孔徑，透射電子顯微鏡，X射線光電子能譜，X射線衍射以及X射線電子能譜分析等。通過表征

2、，納米鐵顆粒中含有大量的由Fe3O4組成的鈍化層，納米鐵為為核-殼狀結(jié)構(gòu)球形顆粒，其中核由Fe0組成，殼是由Fe3O4組成的鈍化層。所制備的兩種含鈀樹脂中，與樹脂1相比樹脂2具有較大的比表面積和較小的孔容與孔徑。鈀在樹脂1上以氧化態(tài)存在，在樹脂2中以還原態(tài)存在。兩種樹脂中，鈀均以化學(xué)鍵合的狀態(tài)負(fù)載在載體上。 為探討所選用材料在環(huán)境中的應(yīng)用，實(shí)驗(yàn)分別討論了納米鐵對(duì)二氯苯酚的降解性能和樹脂1與樹脂2對(duì)偶氮染料（直接大紅，天藍(lán)）與多溴

3、聯(lián)苯醚（PBDEs）的降解的性能。結(jié)果表明，由于鈍化層的存在，納米鐵的反應(yīng)活性較低，其對(duì)2，4-二氯苯酚無(wú)降解反應(yīng)發(fā)生，但由于吸附現(xiàn)象的存在，2，4-二氯苯酚被部分去除。為提高納米鐵的活性，采用1：100鹽酸對(duì)其進(jìn)行酸洗活化處理，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)活化后的納米鐵對(duì)2，4-二氯酚的去除符合擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程；在反應(yīng)體系中，檢測(cè)到苯酚，2-氯酚，4-氯酚等降解產(chǎn)物的出現(xiàn)。為了進(jìn)一步提高納米鐵的活性，對(duì)活化后的納米鐵進(jìn)行了負(fù)載鈀的實(shí)驗(yàn)，制備含鈀率不同的P

4、d/Fe，并探討其對(duì)2，4-二氯苯酚的降解情況，結(jié)果表明，Pd/Fe具有較高的活性，能夠有效得對(duì)2，4-二氯苯酚進(jìn)行脫氯。2，4-二氯苯酚的去除和納米鐵的投加量以及鈀的負(fù)載率等有關(guān)。 由于鈀的存在和高分子樹脂的強(qiáng)吸附性，所制備樹脂1與樹脂2對(duì)BDE209和偶氮染料均有較好的去除效果；由于鈀在樹脂1中以氧化態(tài)存在，在樹脂2中鈀以還原態(tài)存在，其對(duì)BDE209脫溴降解性能也不同，樹脂1的降解性能比樹脂2的降解性能要高。兩種樹脂對(duì)所選用