改性MCM-41催化甲苯甲醇側(cè)鏈烷基化的研究.pdf

1、乙苯和苯乙烯是重要的化工原料,乙苯是生產(chǎn)苯乙烯的中間體,苯乙烯主要用來(lái)制備生活中常用的塑料制品-聚苯乙烯。隨著塑料行業(yè)的迅猛發(fā)展,對(duì)乙苯和苯乙烯的需求逐年增加。由甲苯和甲醇側(cè)鏈烷基化一步法合成乙苯和苯乙烯的工藝,是一條具有很強(qiáng)競(jìng)爭(zhēng)力的工藝路線。
　　 本論文以甲苯甲醇側(cè)鏈烷基化反應(yīng)合成乙苯和苯乙烯為目標(biāo),以MCM-41分子篩為載體,采用堿土金屬元素、稀土元素和雙金屬元素三種不同的方法對(duì)MCM-41進(jìn)行了改性。考察了不同空間結(jié)構(gòu)的

2、催化劑、氮化介孔分子篩、催化反應(yīng)條件對(duì)催化性能的影響,并比較了改性前后的催化性能。
　　 首先我們考察了金屬改性對(duì)反應(yīng)活性的影響,發(fā)現(xiàn)當(dāng)用堿土金屬M(fèi)g、Ca、Ba、Sr改性MCM-41時(shí),催化活性并沒(méi)有很大的提高,Ba改性的效果稍佳；于是我們又用稀土元素對(duì)其改性,發(fā)現(xiàn)經(jīng)稀土元素Ce、La、Pr改性后的MCM-41催化劑的催化活性都有了明顯的提高,其中以Ce、La改性的效果最為明顯,我們又研究了負(fù)載量對(duì)催化活性的影響,發(fā)現(xiàn)當(dāng)負(fù)載量

3、為5wt％時(shí),我們得到最高的甲苯轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物選擇性,分別為4.1％和32％。
　　 接著考察了不同結(jié)構(gòu)的催化劑對(duì)反應(yīng)活性的影響,當(dāng)在MCM-41、SBA-15、Y、β四種不同結(jié)構(gòu)的催化劑上負(fù)載5wt％的Ce時(shí),發(fā)現(xiàn)MCM-41表現(xiàn)出較好的活性,這說(shuō)明本反應(yīng)的催化活性與催化劑的空間結(jié)構(gòu)有很大的關(guān)系。
　　 氮化介孔分子篩被首次應(yīng)用于甲苯甲醇側(cè)鏈烷基化反應(yīng)中,氮化改性以后分子篩酸性中心減弱,并且產(chǎn)生了新的堿性位。但介孔分子篩