化學鍍法制備貴金屬整體催化劑及其催化凈化甲苯的研究.pdf

1、揮發(fā)性有機化合物(VOCs)是一類重要的大氣污染物,對生態(tài)環(huán)境和人類健康有嚴重危害。催化燃燒可以在遠低于直接燃燒溫度條件下處理低濃度的VOCs氣體,具有凈化效率高、無二次污染、能耗低的特點,是商業(yè)上處理VOCs應用最有效的處理方法之一。催化燃燒技術的核心是開發(fā)高效燃燒催化劑,因此開發(fā)高活性、高穩(wěn)定性的催化劑是目前催化燃燒法處理有機廢氣的關鍵任務。
　　 鑒于化學鍍法在制備鉑鈀等貴金屬催化劑方面獨特的優(yōu)勢,本文在化學鍍鈀的基礎上,

2、采用化學復合鍍的方法原位摻入非貴金屬錳的氧化物,制備鈀基整體催化劑,以提高催化劑的催化性能和降低貴金屬的用量；同時由于貴金屬鉑具有更優(yōu)異的低溫催化燃燒活性,因此還采用化學鍍的方法制備了鉑基和鉑鈀雙金屬摻雜型整體催化劑。主要的研究內(nèi)容及結(jié)果如下:
　　 采用新型的化學復合鍍技術,在堇青石蜂窩陶瓷基體表面,使錳氧化物前軀體膠體顆粒與還原析出的鈀金屬顆粒同時交錯沉積,再經(jīng)高溫熱處理后即得到MnOx摻雜型鈀基整體催化劑。從活性測試來看,

3、與單鈀催化劑相比,摻雜型鈀基催化劑催化燃燒甲苯的活性有較大程度的提高,在鈀質(zhì)量負載量為0.36％時催化劑的活性最優(yōu),T99降低了約20℃。通過XRD、SEM、BET和紫外等表征結(jié)果可以發(fā)現(xiàn),錳氧化物顆粒通過與鈀組分顆粒的交錯摻雜,有效促進了Pd組分的均勻分散,避免了Pd組分的遷移聚集長大,從而促進了催化催化性能的明顯提高。同時通過對反應前后催化劑的XPS分析發(fā)現(xiàn),摻雜型鈀基催化劑在甲苯催化燃燒的反應中,由金屬Pd和PdO協(xié)同作用共同促進

4、催化反應的進行。
　　 還采用化學鍍技術,在堇青石蜂窩陶瓷基體表面直接負載貴金屬鉑制備了鉑基整體催化劑。首先以甲苯催化燃燒為探針反應,得出化學鍍鉑的最佳制備條件為:化學鍍時間為1-2小時,溫度為30-50℃,還原劑需分批多次加入,焙燒溫度為350℃。而且從催化劑反應性能和經(jīng)濟因素綜合考慮,鉑負載量為0.12wt％的Pt／蜂窩陶瓷整體催化劑的性價比最高,其在甲苯催化燃燒反應中T10和T99分別為163℃和180℃；同時該催化劑在較

5、大空速范圍(3000-40000h-1)和較寬進氣甲苯濃度范圍(0.5—8.0g／m3)內(nèi)都能保持很高的催化燃燒活性；并在對催化劑進行的七次重復使用共93h的穩(wěn)定性測試中,甲苯轉(zhuǎn)化率始終保持在99％以上。接著由催化劑的XRD、SEM和BET等表征分析發(fā)現(xiàn),活性組分Pt在陶瓷基體表面以很小的顆粒均勻分布,但焙燒溫度較高時易于聚集長大；同時由反應前后催化劑的XPS分析發(fā)現(xiàn),鉑基整體催化劑的催化活性受金屬Pt和Pt的氧化物協(xié)同作用,而且參與反