多級(jí)孔結(jié)構(gòu)單塊材料的制備及性質(zhì).pdf

1、多級(jí)孔結(jié)構(gòu)材料是近年在微孔沸石（microporous）、介孔分子篩(mesoporous)和大孔材料(macroporous)的基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)的一種新型材料，具有多重尺度孔道結(jié)構(gòu)。這類材料同時(shí)囊括了不同尺度孔結(jié)構(gòu)的物理化學(xué)特征，可作為吸附劑、催化劑載體、微反應(yīng)器單元以及傳感材料，顯示出巨大的應(yīng)用前景。本論文主要圍繞多級(jí)孔材料的設(shè)計(jì)合成和表面性質(zhì)調(diào)控展開，通過(guò)材料孔道結(jié)構(gòu)與表面性質(zhì)的二元協(xié)同作用，賦予其新穎功能。主要研究成果如下:

2、>　　(1)通過(guò)“化學(xué)冷卻”過(guò)程制備具有全貫穿多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的二氧化硅單塊(HPS)。通過(guò)對(duì)二氧化硅表面浸潤(rùn)性的有效調(diào)控，材料能夠?qū)λ杏皖愇廴疚镞x擇性吸附移除。疏水性HPS對(duì)穩(wěn)定的水油乳液也表現(xiàn)出良好的破乳能力，可以用于移除水體中油類微乳滴和乳化劑分子，實(shí)現(xiàn)高效破乳。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:將多級(jí)孔道的結(jié)構(gòu)與表面浸潤(rùn)性結(jié)合，是制備具有高選擇性、高吸附量、高穩(wěn)定性的水油分離材料的重要手段。
　　(2)通過(guò)多重模板法和溶膠-凝膠技術(shù)制備得到了具有

3、大孔-介孔多級(jí)結(jié)構(gòu)的碳單塊(HPC)。HPC作為超級(jí)電容器電極材料顯示出高的比電容量和穩(wěn)定性。通過(guò)表面改性控制孔道內(nèi)的液體和質(zhì)子輸運(yùn)，材料的比電容量提高至404 F g-1。此外，利用電化學(xué)聚合的方式，在HPC表面負(fù)載導(dǎo)電聚合物層，得到一系列復(fù)合電極材料。其比電容量最高可達(dá)1488 F g-1，并且顯示出理想的電化學(xué)穩(wěn)定性，經(jīng)過(guò)1000次充放電循環(huán)，電容量仍能保持76.7％以上。
　　(3)利用HPS作為固體反應(yīng)器，通過(guò)調(diào)節(jié)其表面

4、化學(xué)性質(zhì)，可以調(diào)控不同物質(zhì)在其內(nèi)部的結(jié)晶過(guò)程。實(shí)驗(yàn)證明高級(jí)脂肪烴在長(zhǎng)鏈烷烴修飾的HPS孔道內(nèi)，產(chǎn)生了特異性的焓變和短程有序結(jié)晶結(jié)構(gòu)，可以提高其熱能存儲(chǔ)能力。以此為基礎(chǔ)，以HPS作為反應(yīng)器，在Fe催化下，通過(guò)受限過(guò)程成功制備了具有大比表面和高結(jié)晶度的石墨單塊材料(HPG)，有效地平衡孔結(jié)構(gòu)和石墨化程度的矛盾關(guān)系。對(duì)于制備其他高結(jié)晶度高孔隙度無(wú)機(jī)材料具有重要意義。
　　(4)以HPS為主體，提出一種通過(guò)表面改性構(gòu)筑流動(dòng)相微反應(yīng)器的新方