離子液體中纖維素等生物質(zhì)的水熱碳化和產(chǎn)氫性能研究.pdf

1、隨著能源短缺和環(huán)境問題的日益突出,尋找可再生的清潔能源以滿足人類社會生存和發(fā)展的需要已成為一個(gè)備受關(guān)注的科學(xué)研究方向和重要社會議題。其中,生物質(zhì)制氫是一種利用可再生的生物質(zhì)能獲得綠色清潔能源氫能的有效途徑。目前的生物質(zhì)制氫方式大多需要高溫、高壓等苛刻的反應(yīng)條件,對設(shè)備的要求高,耗能也高,其綜合制氫效能并不經(jīng)濟(jì)。因此,有必要尋找一種綠色、經(jīng)濟(jì)的生物質(zhì)制氫方式以解決上述問題。
　　本文從已有文獻(xiàn)中所述離子液體對纖維素等生物質(zhì)具有良好的

2、溶解性能以及纖維素在離子液體中的降解過程受到啟發(fā),以生物質(zhì)模型化合物纖維素和葡萄糖為原料,離子液體[BMIM]Cl為溶劑,并自主選擇、制備了鈦酸納米管SO42-/TNTs和微孔分子篩HZSM-5固體酸催化劑,將其與甲酸分解制氫的高效催化劑氧化鋅結(jié)合,探討了低溫(-200℃)一步法實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)制氫的可能性及影響因素。同時(shí),本文還首次實(shí)現(xiàn)了生物質(zhì)制氫與生物質(zhì)碳化同步進(jìn)行,制取氫氣的同時(shí),還得到了表面光滑的碳微米球和碳納米球。本文的主要內(nèi)容如下

3、:
　　(1)本文以納米二氧化鈦為原料130℃水熱合成鈦酸納米管TNTs后,用硫酸浸漬焙燒制備了SO42-/TNTs固體酸催化劑,并用XRD、SEM對納米TiO2,TNTs,SO42-/TNTs進(jìn)行了表征。探究了硫酸浸漬液濃度,浸漬時(shí)間等因素對其催化產(chǎn)氫性能的影響。
　　(2)本文將SO42-/TNTs與氧化鋅結(jié)合用于離子液體[BMIM]Cl-水體系中微晶纖維素、葡萄糖和法國梧桐葉的催化制氫反應(yīng),考察了催化劑、離子液體水含量

4、及反應(yīng)溫度等因素對氫氣產(chǎn)量的影響。當(dāng)反應(yīng)物是微晶纖維素時(shí),實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),同一催化劑在使用量不同時(shí),所得氫氣產(chǎn)量有很大差異,催化劑SO42-/TNTs的使用量由50mg增至150mg后,氫氣產(chǎn)量提高了近2倍,達(dá)到132.33μmol/g/h。離子液體含水量的多少對氫氣產(chǎn)量也有很大影響,加水后氫氣產(chǎn)量明顯增多,但若加水過多氫氣產(chǎn)量反而有所下降。
　　(3)本文對微孔分子篩HZSM-5進(jìn)行酸、堿處理,并將其作為纖維素和葡萄糖分解制氫的催化劑

5、,分析了催化劑結(jié)構(gòu)和酸性影響氫氣產(chǎn)量的原因,并將實(shí)驗(yàn)結(jié)果與二氧化鈦基固體酸進(jìn)行對比。實(shí)驗(yàn)表明:與微孔分子篩HZSM-5相比,SO42-/TNTs更有利于纖維素制氫反應(yīng),在相同的催化劑用量下,后者的氫氣產(chǎn)量比前者提高了約60％。當(dāng)采用葡萄糖為反應(yīng)底物時(shí),實(shí)驗(yàn)結(jié)果與以纖維素為反應(yīng)底物時(shí)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果有很大不同。首先,對于葡萄糖來說,分子篩HZSM-5比SO42-/TNTs更有利于葡萄糖的分解。其次,不同硅鋁比的HZSM-5催化效果不同,硅鋁比低