LaNi-,5-基儲(chǔ)氫材料微觀特性研究.pdf

1、本文在全電子水平上，采用基于廣義梯度近似、密度泛函和全勢能線性綴加平面波方法，系統(tǒng)地研究了LaNi5基儲(chǔ)氫合金及其氫化物的幾何結(jié)構(gòu)、態(tài)密度、電荷密度結(jié)構(gòu)和勢能結(jié)構(gòu)，最后對LaNi5基合金及其氫化物的生成焓進(jìn)行了分析；同時(shí)與相關(guān)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了對比?！　〔捎脙煞N方法對LaNi5合金優(yōu)化計(jì)算后，得到自旋極化對優(yōu)化結(jié)構(gòu)的影響并不明顯。對中間相(β相：LaNi5H3)進(jìn)行了理論計(jì)算，得到的幾何參數(shù)與實(shí)驗(yàn)值一致，給出了態(tài)密度以及電荷密度結(jié)構(gòu)圖。通

2、過對固溶相、中間相和氫化相的研究分析得到，隨著H原子進(jìn)入合金間隙，其體積不斷膨脹，至氫化相(γ相：LaNi5H7)時(shí)體積膨脹了27.1％，在該過程中a軸和c軸有不同的變化，與實(shí)驗(yàn)值的變化一致；其費(fèi)密能級依次降低，而低能區(qū)態(tài)密度和禁帶的寬度逐漸變寬；并且在LaNi5合金中H原子與Ni原子的結(jié)合強(qiáng)度要大于與La原子的結(jié)合強(qiáng)度，而La原子與Ni原子之間的相互作用逐漸減弱。首次構(gòu)造了LaNi5H8的模型，并進(jìn)行了理論計(jì)算，得到體積膨脹了31.9

3、％，且a軸膨脹較大，而c軸得膨脹相對較小。構(gòu)造兩種模型對LaNi4Al進(jìn)行能量比較得到Al原子只能取代3g位的Ni原子，且與實(shí)驗(yàn)值符合得很好；并從態(tài)密度、電荷密度分布及勢能分布角度分析了Al原子對LaNi5合金性能得影響。首次對LaNi4.5Al0.5的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了理論計(jì)算，得到的幾何參數(shù)與實(shí)驗(yàn)值一致；同時(shí)還給出了完整的能帶結(jié)構(gòu)以及組成原子的各個(gè)分量的投影態(tài)密度。研究了替代元素對儲(chǔ)氫合金及其氫化物儲(chǔ)氫機(jī)理的影響，由態(tài)密度和電荷密度分析得到