STW和BEC型硅鍺酸鹽分子篩的制備與表征.pdf

1、水熱合成是沸石分子篩和大量微孔化合物的有效合成途徑，但是水熱反應(yīng)的影響因素很多，目前對(duì)其反應(yīng)機(jī)理還不夠清楚。通過(guò)研究合成條件對(duì)產(chǎn)物結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的影響，以及總結(jié)合成規(guī)律，可以幫助理解水熱合成反應(yīng)與化學(xué)的認(rèn)識(shí)，為分子篩定向合成提供實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。
　　本論文通過(guò)使用價(jià)格低廉的市售有機(jī)胺為模板劑（OSDA），在濃膠體系下，通過(guò)水熱合成，并優(yōu)化合成條件，成功合成了STW型手性硅鍺酸鹽分子篩（SiGe-STW）和BEC型高硅分子篩（SiGe-BEC

2、）純相產(chǎn)物，對(duì)其性質(zhì)進(jìn)行詳細(xì)表征；首次成功將Cu2+和Co2+引入到SiGe-STW的骨架結(jié)構(gòu)中。具體研究?jī)?nèi)容如下：
　　1.用N,N-二乙基乙二胺（DEEDA）作為模板劑，合成了SiGe-STW的純相，使用氧化脫模法脫除了其孔道內(nèi)的模板劑。通過(guò)粉末和單晶X-射線衍射（XRD）、差熱-熱重（DT-TGA）、電感耦合等離子發(fā)射光譜（ICP）、元素分析、掃描電子顯微鏡（SEM）、氮?dú)馕?脫附測(cè)試、原位XRD等測(cè)試手段對(duì)SiGe-ST

3、W進(jìn)行了表征。研究了合成凝膠濃度、晶化時(shí)間等合成條件，以及合成凝膠中加入和不加入F-對(duì)晶化時(shí)間和產(chǎn)物純度的影響。
　　2.首次將Cu2+和Co2+引入了SiGe-STW的骨架結(jié)構(gòu)中（Cu,Co-STW），并通過(guò)固體紫外漫反射技術(shù)進(jìn)行驗(yàn)證。通過(guò)粉末和單晶 XRD、DT-TGA、ICP、SEM、氮?dú)馕?脫附測(cè)試等測(cè)試手段對(duì) Cu-STW和Co-STW進(jìn)行了表征。分別研究了合成凝膠中Cu2+和Co2+的摻入量對(duì)Cu-STW和Co-ST

4、W晶化的影響。同時(shí)也研究了摻硼STW型硅鍺酸鹽分子篩的合成，但并未合成STW結(jié)構(gòu)分子篩純相。
　　3.用N,N,N’,N’-四甲基乙二胺（TMEDA）為模板劑，合成了高硅SiGe-BEC的純相，分別使用氧化脫模法和高溫灼燒法脫除了其孔道內(nèi)的模板劑。通過(guò) XRD、DT-TGA、ICP、元素分析、SEM、氮?dú)馕?脫附測(cè)試等測(cè)試手段對(duì)SiGe-BEC進(jìn)行了表征。研究了在合成凝膠中引入F-、合成凝膠濃度、晶化時(shí)間、晶化溫度等合成條件對(duì)S