石墨烯納米器件的設計與性質(zhì)研究.pdf

1、石墨烯具有規(guī)整的幾何構(gòu)型和獨特的電子結(jié)構(gòu)令物理家為之著迷，而石墨烯優(yōu)良的光電性能和極大的比表面積使其在超分子化學方面有著廣闊的應用前景。本論文主要圍繞石墨烯的電學性質(zhì)調(diào)控與石墨烯器件的設計開展了系統(tǒng)的理論研究。首先研究了小分子與石墨烯相互作用的機制與影響因素，在此基礎上設計石墨烯氣體傳感器。利用不同的有機給體和受體分子與石墨烯相互作用能夠有效地調(diào)節(jié)石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)。同時，通過引入金屬離子不僅能增強石墨烯與有機分子之間的相互作用，還能夠有

2、效地調(diào)控石墨烯的磁性。最后我們構(gòu)筑了碳納米管以及新型芳香有機分子/碳納米管復合體系，并將其應用于氣體傳感方面。主要內(nèi)容如下：
　　 (1)系統(tǒng)研究了多種氣體分子在不同石墨烯上的吸附，提出了通過引入缺陷和摻雜提高石墨烯氣體傳感性能的策略。四種分子在完整石墨烯上表現(xiàn)出弱的物理吸附，具有較低的吸附能和小的電荷轉(zhuǎn)移，表明未修飾的石墨烯不是理想的氣體傳感材料。當在石墨烯表面引入摻雜劑和缺陷后，其與氣體分子之間的相互作用被明顯地增強。對石墨

3、烯納米器件的電子輸運性質(zhì)做了研究，發(fā)現(xiàn)硼摻雜石墨烯對二氧化氮氣體的響應比完整石墨烯大兩個數(shù)量級。
　　 (2)結(jié)合密度泛函和非平衡態(tài)格林函數(shù)，系統(tǒng)研究了有機給體TTF、受體DDQ和金屬原子在石墨烯上的吸附，揭示了不同的非共價修飾對石墨烯的電子結(jié)構(gòu)和電子輸運性質(zhì)的影響。DDQ和TTF的分子軌道能和石墨烯的價帶雜化，使石墨烯由零帶隙半導體轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂薪饘傩?。然而，?Ⅴ曲線的計算表明有機分子的吸附并不能對石墨烯的電子輸運性質(zhì)產(chǎn)生顯著改

4、變。我們發(fā)現(xiàn)引入金屬原子能夠明顯增強分子/石墨烯的相互作用。該工作對設計石墨烯傳感器和開關器件具有有指導意義。
　　 (3)研究了二氯苯分子吸附對石墨烯磁學性質(zhì)與電子輸運性能的調(diào)控。二氯苯在完整石墨烯上顯示很弱的相互作用，因此有必要采用化學或物理方法對石墨烯表面修飾。金屬原子摻雜石墨烯結(jié)構(gòu)中能夠明顯增強二氯苯/石墨烯之間的相互作用，其吸附能遠遠高于完整石墨烯的。研究工作揭示了不同金屬原子存在下有機分子的吸附對體系磁性的影響是不同

5、的。該研究拓寬了石墨烯在磁性傳感和開關器件方面的應用，同時也為設計石墨烯納米器件提供了一種新的思路。
　　 (4)研究了CO分子在完整和缺陷硼氮納米體系上的吸附，提出了通過引入缺陷和摻雜提高硼氮納米體系化學活性的方法。理論計算發(fā)現(xiàn)CO分子在完整硼氮納米體系上的吸附是比較弱的，具有比較小的吸附能和大的距離。而CO分子和缺陷的硼氮納米體系之間的顯示了強的相互作用。吸附能上的大大增強和電荷轉(zhuǎn)移的增多能夠很大程度上地改變硼氮納米體系的電