新型反應器微觀混合—沉淀過程的理論、實驗及應用研究.pdf

1、典型的反應沉淀過程是兩種液體混合后，反應產生過飽和度，然后發(fā)生成核、生長和團聚。如果沉淀動力學的時間尺度遠長于混合時間，兩股液體的混合過程快于反應，此時最后產物特性主要依靠物化參數，而不是混合條件。實際上，沉淀過程通常非?？?，導致了在反應器內達到均勻過飽和度之前，成核、生長和團聚就已經開始了，這種不均勻過飽和度場產生不同的推動力，反過來影響了產物最后的特性，即產物粒子的形貌及粒度分布受到流體力學和混合過程控制。因此，為了改善產品特性以獲

2、得最大的經濟效率，需要結合流體力學和混合機制來研究化學反應器的反應沉淀過程。因此本文研究了超重力旋轉填充床反應器和微通道反應器內的混合-反應沉淀過程。
　　 基于前人對旋轉填充床中可視化研究及微觀混合的研究結果，本論文首先建立了能描述旋轉填充床反應器(RPB)內液相反應沉淀過程(包括流體流動、混合、反應、成核及晶體生長)的數學模型。同時就BaCl2與Na2SO4反應生成BaSO4為沉淀體系，實驗考察了旋轉填充床的反應沉淀過程及各

3、操作條件對產物粒子粒度分布的影響規(guī)律，這些工作為旋轉填充床的工業(yè)應用及結構優(yōu)化設計提供了理論基礎。本文還對多種混合形式的微通道反應器內混合效率進行了研究，建立了CFD模型，考察了在微尺度下不同混合形式及操作參數對混合效率的影響；同時還實驗考察了包括混合通道尺度、流量等操作條件對產物顆粒粒度分布的影響規(guī)律。最后，基于液相反應沉淀過程的實驗和理論研究結果，開展了用超重力法(RPB為核心反應設備)制備納米藥物吉非羅齊的應用研究工作。本論文主要

4、工作如下：
　　 1、在前人對RPB內流體流動的可視化觀察結果和混合特征研究結果的基礎上進行合理假設，結合物料衡算方程、粒度衡算方程及結晶動力學方程，采用聚并-分散模型(Coalescence-Redispersion Model)建立了旋轉床內描述流體流動、混合、反應、成核及晶體生長的數學模型，提出了表征填料內液相微觀混合強度的模型參數—聚并概率，并根據填料結構與液體微元間混合機制計算給出不同徑向填料位置的聚并概率大小。

5、>　　 2、設計了一臺可實現沿填料徑向取樣的旋轉填充床(RPB)進行BaSO4沉淀的實驗研究，首次從實驗上證實了RPB填料端效應區(qū)對液相反應沉淀過程的重要性。RPB的反應沉淀實驗結果表明：提高轉速可改善微觀混合，使BaSO4產物顆粒粒徑減小、粒度分布變窄；反應物流量的增加也會使粒度下降、分布變好，但當流量達到一定數值后這種下降趨勢明顯減緩；反應物初始濃度增加，粒度變小、分布變窄；在恒定的BaSO4產物濃度下，隨反應物體積流量的增大，粒

6、徑稍有增大、分布變差。
　　 3、基于上面建立的旋轉填充床中液相反應沉淀的數學模型，分析計算了聚并概率P、過飽和度、體積比及成核動力學對產物顆粒粒度分布的影響規(guī)律。模擬結果表明：成核級數越大，粒徑及方差越大，所需填料層厚度增大;隨晶核尺度增加，粒徑及方差增大；提高反應物初始濃度或體積比，粒徑及方差減小。模型的計算結果和實驗結果基本吻合，能夠正確反映操作參數(流量、轉速等)對產物顆粒粒徑的影響規(guī)律。這些研究結果，為進一步的研究以及

7、旋轉填充床的優(yōu)化設計提供了理論基礎。
　　 4、基于計算流體力學知識，從湍動理論出發(fā)，建立CFD模型并對多個混合形式的微通道反應器內流動情況及混合效率進行了數值計算。模擬結果表明：流動處于層流，物質間混合只能依靠分子擴散進行，通道內流體幾乎處于完全離集的狀態(tài)，流速加快后，輔以湍動擴散，混合效率迅速增大；物料流量增大，混合效率增加；進口物料體積流量比增大，混合效率加快；交叉點兩流體混合角度越大，混合強度越高?；趯ξ⑼ǖ婪磻骰旌?/p>

8、效率的研究結果，在Y型和線型微通道反應器中考察了各操作參數對粒度大小及分布的影響規(guī)律。實驗結果表明：隨混合通道尺度下降，產物顆粒平均粒徑及無因次方差減??；提高反應物流量，粒徑及方差下降，但是當流量提高到一定數值后這種下降趨勢減緩；反應物濃度增大，過飽和度增加，粒徑及方差下降，反應物體積流量比增大，粒徑及方差下降。上述研究結果對于微通道反應器用于納米顆粒的制備等相關領域具有一定的指導價值。
　　 5、基于對旋轉填充床反應沉淀過程的