碳化硅納米管氣體吸附特性第一性原理研究.pdf

1、納米管具有龐大的表面積和中空結(jié)構(gòu)，提供了大量氣體通道，管體內(nèi)外均可吸附氣體，表面活性高，在化學(xué)氣體傳感器方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。與傳統(tǒng)的傳感器相比具有更高的靈敏度、更快的響應(yīng)時(shí)間，并能有效地減小傳感器的尺寸，同時(shí)以高靈敏度檢測(cè)出周圍環(huán)境中少量濃度(ppb級(jí))的氣體分子。碳化硅納米管(SiCNT)為半導(dǎo)體，與直徑和手性基本沒(méi)有關(guān)系，禁帶寬度大，結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性好，抗氧化性強(qiáng)，使其在高溫、強(qiáng)輻射等惡劣環(huán)境下應(yīng)用具有潛在的優(yōu)勢(shì)，是氣體傳感器的理想材料之

2、一。通過(guò)摻雜可以改變碳化硅納米管的電學(xué)特性，拓寬碳化硅納米管檢測(cè)的氣體范圍，對(duì)碳化硅納米管氣體吸附特性的研究將為傳感器的制備提供必要的理論基礎(chǔ)。論文對(duì)碳基、氮基氣體吸附后對(duì)碳化硅納米管電學(xué)特性的影響進(jìn)行了深入研究，通過(guò)分析氣體吸附前后碳化硅納米管輸運(yùn)特性的變化，系統(tǒng)地分析了碳化硅納米管氣體傳感器的工作機(jī)理。主要研究?jī)?nèi)容如下：
　　 1.碳化硅納米管碳基氣體吸附特性研究
　　 基于第一性原理的密度泛函理論模擬分析了本征及摻

3、硼(8，0)碳化硅納米管一氧化碳(CO)、二氧化碳(CO2)氣體的吸附特性，分析氣體吸附對(duì)碳化硅納米管電學(xué)特性的影響。CO2及CO氣體與本征及摻硼碳化硅納米管均可行成穩(wěn)定的化學(xué)吸附，氣體吸附后，本征及摻硼碳化硅納米管禁帶寬度減小，增強(qiáng)了碳化硅納米管的導(dǎo)電能力，使檢測(cè)電信號(hào)成為了可能。這說(shuō)明，本征及摻硼碳化硅納米管對(duì)CO2及CO氣體是敏感的，具有較強(qiáng)的檢測(cè)能力，是制備CO2及CO氣體傳感器的理想材料。
　　 2.碳化硅納米管氮基氣

4、體吸附特性研究
　　 基于第一性原理的密度泛函理論模擬分析了本征(8，0)碳化硅納米管二氧化氮(NO2)、一氧化二氮(N2O)、一氧化氮(NO)、氨氣(NH3)等氣體的吸附特性以及摻硼(8，0)碳化硅納米管NO2、N2O氣體的吸附特性，分析氣體吸附對(duì)碳化硅納米管電學(xué)特性的影響。NO2及N2O氣體吸附后，本征及摻硼碳化硅納米管禁帶寬度減小，增強(qiáng)了碳化硅納米管的導(dǎo)電能力，說(shuō)明本征及摻硼碳化硅納米管對(duì)NO2及N2O氣體是敏感的，具有檢

5、測(cè)能力，是制備NO2及N2O氣體傳感器的理想材料。NO氣體吸附雖然屬于物理吸附范疇，但其吸附后對(duì)碳化硅納米管的電學(xué)性能影響較大，碳化硅納米管具備檢測(cè)NO氣體的能力；NH3氣體吸附后對(duì)碳化硅納米管的電學(xué)性能影響較小。
　　 3摻硼碳化硅納米管輸運(yùn)特性研究
　　 采用結(jié)合密度泛函理論的非平衡格林函數(shù)方法系統(tǒng)的研究了耦合于金電極的摻硼(8，0)碳化硅納米管的輸運(yùn)特性。摻硼(8，0)碳化硅納米管平衡態(tài)透射譜中存在一個(gè)的透射谷，說(shuō)

6、明摻硼碳化硅納米管為半導(dǎo)體，這和第一性原理的計(jì)算結(jié)果是一致的。非平衡態(tài)輸運(yùn)特性中，在正偏壓范圍內(nèi)，I-V特性曲線可以分為三個(gè)部分：從0V到0.8V和從1.0V到2V偏置電壓范圍內(nèi)，電流隨著偏壓的增加而增加；而從0.8V到1.0V偏置電壓區(qū)間，我們發(fā)現(xiàn)了微分負(fù)阻效應(yīng)，微分負(fù)阻效應(yīng)是由不同偏壓下，分子軌道的局域性增強(qiáng)，從而使電極間電子的隧穿變得困難引起的。
　　 4.二氧化氮?dú)怏w吸附碳化硅納米管體系輸運(yùn)特性研究
　　 采用結(jié)

7、合密度泛函理論的非平衡的格林函數(shù)方法系統(tǒng)的研究了耦合于金電極的二氧化氮?dú)怏w吸附后碳化硅納米管的輸運(yùn)特性，這是碳化硅納米管氣體傳感器的工作基礎(chǔ)。
　　 對(duì)比氣體吸附前后的伏安特性發(fā)現(xiàn)，當(dāng)偏置電壓為1.5V時(shí)，由于氣體吸附后產(chǎn)生新的透射峰，增大了氣體吸附后的電流，吸附后的電流約為吸附前的1.5倍，這個(gè)差別已經(jīng)足夠進(jìn)行電信號(hào)檢測(cè)，這也將使碳化硅納米管氣體傳感器的應(yīng)用成為可能，這也是傳感器工作的理論基礎(chǔ)。
　　 本文對(duì)碳化硅納米