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文檔簡介
1、長久以來,人類都面臨著兩大制約人類社會發(fā)展的重大問題:環(huán)境惡化和能源短缺。光催化分解水產(chǎn)氫是指利用光催化材料吸收太陽輻射光,將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的一種新興技術(shù)。由于太陽能和水儲量豐富,產(chǎn)生的氫氣更是一種清潔、高效、環(huán)境友好的能源。因此,光催化分解水產(chǎn)氫技術(shù)是緩解環(huán)境惡化和能源短缺的重要途徑,受到了研究者的高度關(guān)注。
本文以石墨烯為基底碳材料,合成了硅酞菁共價功能化石墨烯和吡啶釕共價功能化石墨烯兩種石墨烯基納米復(fù)合物,然后采用光
2、沉積的方法將Pt納米粒子沉積到石墨烯表面,制備了Pt納米粒子修飾的染料共價功能化石墨烯,并對其結(jié)構(gòu)做了相關(guān)表征和研究了光催化性能。主要工作內(nèi)容如下:
(1)酞菁及其衍生物具有很廣的光響應(yīng)范圍,能夠更加有效地利用太陽輻射光。我們以二氯硅酞菁為光敏劑,通過1,3―偶極環(huán)加成反應(yīng)和一步Williamson反應(yīng)兩步合成了硅酞菁共價功能化石墨烯(SiPc(phenyl)2G2)。通過原子力顯微鏡、掃描電鏡、透射電鏡、拉曼光譜、紅外光譜、
3、紫外可見光譜、光電流、阻抗、熒光光譜等方法對其結(jié)構(gòu)和光電性質(zhì)進(jìn)行表征。在365 nm光激發(fā)下熒光猝滅率達(dá)到95%、光電流響應(yīng)顯著提高和低阻抗等優(yōu)異的光電性質(zhì)表明了酞菁分子與石墨烯之間能夠發(fā)生高效的電子轉(zhuǎn)移。同時證明了石墨烯不僅是染料分子的載體,還是電子傳遞過程中的受體和轉(zhuǎn)移媒介。為了得到效率更高的光催化劑,我們采用光沉積法將Pt納米粒子沉積于石墨烯表面,制備了Pt納米粒子修飾的硅酞菁共價功能化石墨烯(SiPc(phenyl)2G2/Pt
4、)。在10 h可見光(λ>400 nm)照射下,氫氣產(chǎn)量達(dá)到2.51μmol mg-1。在不同波段光照射下,該催化劑也都表現(xiàn)出較好的光催化活性。由于 SiPc(phenyl)2G2催化劑本身在溶液中的分散性不好,我們在研究其光催化性能時在體系中加入了表面活性劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,表面活性劑能夠抑制催化劑聚集而極大的提高SiPc(phenyl)2G2光催化性能。最后,我們提出了SiPc(phenyl)2G2/Pt光催化產(chǎn)氫機(jī)理。
(
5、2)通過1,3―偶極環(huán)加成反應(yīng)將吡啶連接在了石墨烯表面,然后利用吡啶與cis-二氯雙(2,2,―二吡啶)釕二水合物(Ru(bpy)2Cl2)配位制備了吡啶釕共價功能化石墨烯納米復(fù)合物(Ru(bpy)2(py)Cl/G)。通過原子力顯微鏡、掃描電鏡、透射電鏡、拉曼光譜、紅外光譜、紫外可見光譜等方法對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。高熒光淬滅率及顯著增強(qiáng)的光電流表明了染料分子與石墨烯之間能夠發(fā)生高效的光生電子轉(zhuǎn)移,并且在電子傳遞過程中石墨烯起到受體和轉(zhuǎn)移
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