納米ZSM-5分子篩的制備及催化苯-乙烯烷基化反應(yīng)性能的研究.pdf

1、ZSM－5分子篩催化劑材料由于其獨特的微孔結(jié)構(gòu)在石油化工和精細化工等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用價值，但微孔的存在也限制了有機大分子在孔道內(nèi)的擴散。納米ZSM-5分子篩與傳統(tǒng)分子篩相比，具有外表面積大、表面酸性強、孔道短等優(yōu)點，對催化反應(yīng)有利，在工業(yè)應(yīng)用上有廣泛的前景。因此，納米分子篩的合成引起了人們極大的關(guān)注。本論文選擇納米ZSM－5分子篩作為主要研究對象，采用預(yù)晶化法合成，采用XRD、FTIR、SEM、TEM、Py-FTIR、BET等分析手段

2、對分子篩的物相結(jié)構(gòu)、形貌特征和孔結(jié)構(gòu)進行了研究，并且考察了分子篩的苯和乙烯烷基化反應(yīng)的催化性能。
　　 本文采用預(yù)晶化方法合成納米ZSM-5分子篩，考察了硅鋁比對納米分子篩形貌和結(jié)構(gòu)的影響。合成的分子篩為直徑400nm左右，厚度90nm左右的藥片狀晶體，結(jié)晶度較高。藥片狀的分子篩由大小為20nm左右的納米小顆粒組成，納米小顆粒隨著硅鋁比的增加逐漸減小。在焙燒過程中，小顆粒的納米晶體更容易再結(jié)晶形成單晶，所以硅鋁比較高的分子篩顆粒

3、為單晶。分子篩樣品的N2吸附-脫附等溫線呈Ⅳ型，具有H3型遲滯環(huán)，由于納米粒子的堆積形成了1.4nm和1.8nm的超微孔和2.6nm的介孔結(jié)構(gòu)。同時考察了晶化時間和第二模板劑硅烷的加入量對合成硅鋁比為300的ZSM-5分子篩的影響。結(jié)果表明，晶化時間為5天合成的分子篩樣品顆粒大小均勻，形貌規(guī)整并且不含有雜晶。隨著硅烷加入量的增多使更多的分子篩顆粒串連在一起且連接更加緊密，減小了分子篩的比表面積，所以加入相比于凝膠SiO2含量的5％的硅烷

4、較為合適。
　　 在合成高硅鋁比納米ZSM-5分子篩樣品的基礎(chǔ)上，采用Na2CO3溶液對樣品進行堿處理，制得了壁厚約為1.5nm的中空納米ZSM-5分子篩單晶。由于分子篩外表面鋁含量高，骨架中AlO4-阻礙了帶負電荷的羥基對Si-O-Al鍵的損害，所以分子篩內(nèi)部硅原子比外部的硅原子更容易從分子篩骨架上脫落形成空腔。但是中空納米ZSM-5分子篩的相對結(jié)晶度較低。
　　 論文的第五章對所制備的納米ZSM-5分子篩進行了催化苯