憎水性納米金屬粒子的制備及催化活性研究.pdf

1、貴金屬納米材料由于比表面積大,粒徑小、表面能高,具有很多獨特的性質。例如:導電性、感光、抗靜電、抗磁、催化等,使其在生物工程、醫(yī)藥、光學材料以及工業(yè)催化等領域具有廣泛的應用,因此,其制備與應用一直是納米材料領域研究的熱點問題。
　　 本論文合成了3,4-雙十二烷氧基芐胺,一種新型的表面活性劑,它能與正丁醇、正庚烷和HAuCl4·4H2O構成穩(wěn)定的W/O型微乳液,利用該反相微乳液為模板,采用微波輻射加熱,通過甲酸還原HAuCl4·

2、4H2O,可以得到超均一、超分散的納米金粒子,將制備的納米金粒子負載于Al2O3或活性炭載體上,可以催化硝基苯酚的還原,以及Suzuki偶聯(lián)反應。本文中所用的表征手段主要有1HNMR、FT-IR、UV-vis、TEM、HR-TEM、XRD、CA、GC等。研究成果主要概括如下:
　　 1、以3,4-二羥基苯甲醛為原料,與溴代十二烷發(fā)生烷基化反應生成3,4-雙十二烷氧基苯甲醛,然后與鹽酸羥胺反應生成3,4-雙十二烷氧基苯甲醛肟,最后

3、用鋅粉還原生成3,4-雙十二烷氧基芐胺(DDOBA),通過微波輻射加熱的手段,在DDOBA/正丁醇/正庚烷/甲酸/HAuCl4的反相微乳液體系中,利用甲酸作為還原劑制備了DDOBA保護的憎水性金納米粒子。實驗結果顯示:金納米粒子的尺寸隨著DDOBA/HAuCl4摩爾比增大而減小、單分散性越來越好,得到的粒子具有超均一性和超分散性,并能在空氣一水界面上形成大面積短程有序的納米金二維自組裝膜。
　　 2、本文利用膠體負載法將制備的的

4、憎水性金納米粒子負載到Al2O3載體上制得Au/Al2O3負載型納米金催化劑,通過透射電鏡、掃描電鏡、數(shù)碼照片和能譜分析等方法對該催化劑進行了表征和分析。實驗表明,納米金粒子的憎水性能和在載體表面的強附著力保證了Au/Al2O3負載型催化劑在催化還原硝基苯酚反應中金粒子的低流失率,同時表現(xiàn)出高的催化活性,反應后易于分離和洗滌,且可以循環(huán)利用多次。在催化NaBH4還原對硝基苯酚、鄰硝基苯酚和間硝基苯酚的研究中,考察了納米金粒子的粒徑、負載

5、量、反應溫度等因素對催化活性的影響,實驗結果表明:納米金粒子的粒徑為4.94±1.05 nm、負載量為0.1％、反應溫度為50℃時,催化活性最好,催化劑可多次循環(huán)利用。
　　 3、在C12OBA/正丁醇/正庚烷/NaBH4/HAuCl4·H2PtCl6的反相微乳液體系中,用NaBH4作為還原劑,制備了C12OBA保護的憎水性金/鉑雙金屬納米粒子,利用膠體負載法將制得的合金納米粒子負載到一系列載體上,獲得負載型催化劑,探索了其在S