非均相取代型Keggin磷鉬酸催化劑的制備及性能研究.pdf

1、相比于普通無機(jī)強(qiáng)酸催化劑，雜多酸是一種多功能的新型環(huán)境無害酸催化劑，其氧化性與酸性都遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)酸性催化劑，但是雜多酸的低比表面積及易溶特性制約了雜多酸的實(shí)際工業(yè)應(yīng)用，本論文針對雜多酸的以上問題進(jìn)行了研究與實(shí)驗，探討了非均相雜多酸催化劑的制備過程與其催化性能，本論文主要研究內(nèi)容如下：
　　1.使用鹽酸與3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)處理硅藻土進(jìn)行改性，將改性后的硅藻土負(fù)載Keggin型磷鉬釩雜多酸，制得負(fù)載型催化劑。用FTIR

2、，XRD，BET等表征手段對制備得到的催化劑樣品進(jìn)行了表征。以正丁醇與乙酸合成乙酸正丁酯的反應(yīng)作為探針反應(yīng)，考察了催化劑的合成條件和用量對催化性能的影響，并進(jìn)行了催化劑的重復(fù)性實(shí)驗。測試結(jié)果表明，磷鉬釩雜多酸成功地負(fù)載在硅藻土表面，且仍保持 Keggin型結(jié)構(gòu)；催化劑的最佳制備條件為：硅藻土焙燒溫度500℃，酸化濃度2.5 mol/L，雜多酸負(fù)載量35％（w）。在催化劑用量1.0 g時，新鮮催化劑的乙酸正丁酯收率為90.7%，循環(huán)回收利

3、用5次后乙酸正丁酯收率仍有81.2%，催化劑是一種可回收并可重復(fù)利用的環(huán)境無害催化劑。
　　2.采用降解法處理磷鉬酸，并用金屬鹽對降解陰離子進(jìn)行補(bǔ)位，最終與三乙胺合成出了新型的雜多酸鹽，是一種難溶的非均相催化劑，通過 FTIR，XRD，ICP等表征手段，確定合成出的雜多酸鹽催化劑仍然具有完整 Keggin結(jié)構(gòu)，且目標(biāo)金屬引進(jìn)雜多陰離子團(tuán)，所合成的鹽是目標(biāo)產(chǎn)物的單取代有機(jī)胺鹽。以反應(yīng)時間8h，反應(yīng)溫度90℃，催化劑用量0.6 g，n