氧化鋰基吸收劑高溫二氧化碳吸收的實驗研究.pdf

1、化石燃料的大量燃燒給人類帶來了充足的能量，同時也排放了大量的CO2等溫室氣體。溫室效應(yīng)成為困擾人類生存和發(fā)展的重大問題，CO2 捕獲和儲存技術(shù)也越來越引起研究者的注意。利用固體吸收劑直接進(jìn)行高溫下CO2的分離研究，避免了傳統(tǒng)分離技術(shù)的降溫、壓縮過程，降低了能耗，對于燃煤電廠煙氣CO2分離有著重要的意義。
　　 在分析總結(jié)國內(nèi)外固體吸收劑高溫下吸收CO2 相關(guān)研究的基礎(chǔ)上，本文較為系統(tǒng)地研究了氧化鋰基吸收劑的CO2 吸收性能，對吸

2、收劑的摻雜改性和循環(huán)CO2 吸收/解吸方面做了具有一定開創(chuàng)性的探索。
　　 分別采用固相反應(yīng)法和溶膠凝膠法制備出了微米級Li4SiO4 顆粒，對樣品進(jìn)行XRD，BET，粒度和SEM等表征，基于熱重分析儀和固定床實驗臺架進(jìn)行了氧化鋰基吸收劑吸收CO2的實驗研究，探討了制備方法、吸收溫度、時間、CO2分壓和多次循環(huán)等對CO2 吸收量的影響。在固相反應(yīng)法制備Li4SiO4 時進(jìn)行了不同比例Fe2O3和TiO2的摻雜改性。實驗結(jié)果表明，

3、Li4SiO4（Ti 0.02）在第一次循環(huán)時CO2 吸收量為28.68％(g/g)，在第20 次時為23.12％(g/g)，吸收性能下降了19.39％。在制備中摻雜適量TiO2的Li4SiO4 樣品能夠在一定程度上提高CO2的吸收量，再生性能優(yōu)良。
　　 采用固相反應(yīng)法制備出了微米級Li2ZrO3 顆粒，在其制備時進(jìn)行Na2CO3、K2CO3的摻雜。結(jié)果表明，摻雜適量的碳酸鹽能夠大幅提高樣品的CO2 吸收量，特別是K2CO3的

4、摻雜比例x=0.1 時，最大CO2 吸收量可達(dá)20.22％(g/g)。對Li2ZrO3和Li1.8K0.2ZrO3兩種樣品進(jìn)行循環(huán)CO2 吸收實驗，Li1.8K0.2ZrO3的CO2 吸收量從第1 次的19.01％(g/g)下降到第15次的16.35％(g/g)，吸收性能下降了13.99％。在制備中摻雜適量的K2CO3能夠大幅提高Li2ZrO3 樣品的CO2 吸收量，并能夠保持優(yōu)良的再生性能。
　　 系統(tǒng)地進(jìn)行了氧化鋰基吸收劑吸

5、收CO2 反應(yīng)的熱力學(xué)計算，考察了溫度對自由能和平衡常數(shù)的影響。用雙殼模型解釋了氧化鋰基吸收劑吸收CO2 反應(yīng)的機理。對固相反應(yīng)法制備的Li4SiO4 吸收劑在不同的溫度下吸收CO2的等溫線進(jìn)行ExpDec2 型雙指數(shù)函數(shù)模型擬合，得到反應(yīng)的動力學(xué)參數(shù)，指數(shù)常數(shù)k1（化學(xué)吸收）值比k2（Li+和O2-擴(kuò)散）的值高一個數(shù)量級，說明化學(xué)吸收過程更加依賴于溫度，離子擴(kuò)散過程為此反應(yīng)的限制步驟，并求得此反應(yīng)中化學(xué)吸收過程的活化能Ea1=1054