基于含酚廢水處理的改性MnOx-Ti電催化膜的研究.pdf

1、含酚廢水是一種常見(jiàn)的高毒性、難降解的工業(yè)有機(jī)廢水，本文以MnOx/Ti電催化膜為陽(yáng)極，不銹鋼網(wǎng)為陰極構(gòu)建電催化膜反應(yīng)器用于處理含酚廢水。采用抽真空法將MnOx溶膠負(fù)載于管式Ti膜，經(jīng)熱處理和酸化處理制備MnOx/Ti電催化膜。借助熱重、X射線衍射儀、氫氣程序升溫還原儀、場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡、X射線光電子能譜儀及電化學(xué)工作站等表征手段研究了熱處理溫度、酸化處理和稀土元素?fù)诫s對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響。
　　采用溶膠凝膠法制備納米MnO

2、x，220-300℃熱處理得到Mn3O4晶型，300-400℃熱處理得到Mn3O4和α-Mn2O3混合晶型，含量以Mn3O4為主。隨著溫度升高，混合晶粒尺寸增加。酸化處理后晶型變?yōu)棣?MnO2和γ-MnO2，含量以γ-MnO2為主，晶粒尺寸減小。酸化處理后的MnOx具有最佳催化性能。
　　相比于MnOx粉體，負(fù)載于電極多孔Ti基膜上的催化劑MnOx，熱處理過(guò)程中晶型、晶粒尺寸變化規(guī)律相同，不同的是MnOx/Ti電催化膜中產(chǎn)生MnT

3、iO2和Mn2TiO4固溶體，并在酸化處理后是Mn3O4、α-Mn2O3、ε-MnO2和γ-MnO2混合晶型，含量以γ-MnO2為主，晶粒尺寸減小。隨熱處理溫度升高并經(jīng)酸化處理，表面Mn-O結(jié)合能增加，Ti-O結(jié)合能減小;晶格氧含量增加，表面羥基氧含量降低，兩者共同作用影響催化結(jié)果。220℃熱處理的MnOx/Ti電催化膜比電容值最大，電荷傳輸電阻最小。酸化處理后的MnOx/Ti電催化膜具有最優(yōu)催化性能，苯酚、COD和TOC去除率分別為9

4、6.45％、84.97％和71.26％。說(shuō)明與電學(xué)性能相比，晶型、晶粒尺寸及物相含量對(duì)催化性能有較大影響。
　　隨著稀土元素Eu3+和Ce3+摻量增加，MnOx/Ti電催化膜催化效率呈先增加后降低的趨勢(shì)。未摻雜MnOx/Ti電催化膜的苯酚、COD和TOC去除率分別為62.87％、55.41％和43.27％;Eu3+最優(yōu)摻量為2 mol％，苯酚、COD和TOC去除率分別為79.60％、69.21％和59.11％; Ce3+最優(yōu)摻量為