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1、O2/CO2燃燒技術(shù)是一種代替?zhèn)鹘y(tǒng)空氣燃燒,有效減少燃煤電站鍋爐CO2排放的燃燒新技術(shù),同時(shí)可以有效降低NOx排放總量,是煤燃燒領(lǐng)域發(fā)展的新方向之一。另外,低成本的爐內(nèi)噴鈣脫硫在O2/CO2燃燒下因煙氣循環(huán)和脫硫機(jī)理的改變重獲生機(jī)。盡管早期的研究提出了O2/CO2燃燒下石灰石發(fā)生直接硫化反應(yīng)機(jī)理,實(shí)際爐內(nèi)脫硫過(guò)程為CaO-SO2反應(yīng)和CaCO3-SO2直接硫化反應(yīng)同時(shí)存在,但是直接硫化反應(yīng)機(jī)理對(duì)石灰石脫硫的貢獻(xiàn)還未給出定量數(shù)據(jù)。另外,基
2、于S對(duì)亞微米顆粒形成的貢獻(xiàn),爐內(nèi)噴鈣脫硫?qū)M1形成和排放的影響,O2/CO2燃燒反應(yīng)氣氛的改變是否對(duì)吸附劑控制PM1帶來(lái)優(yōu)勢(shì)等,有待深入研究。另外爐內(nèi)噴鈣同時(shí)對(duì)重金屬排放的物化特性造成影響,相關(guān)研究還十分缺乏。
本論文首先通過(guò)系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)對(duì)O2/CO2燃燒方式下爐內(nèi)噴鈣脫硫機(jī)理進(jìn)行了定量的研究;然后,基于燃燒過(guò)程中亞微米和中間模態(tài)顆粒形成機(jī)理,對(duì)添加石灰石和高嶺土燃燒控制PM1排放進(jìn)行了探索;最后,基于Ca基吸附劑添加,開展了
3、燃煤過(guò)程中有毒Cr(VI)的形成機(jī)理和控制研究。通過(guò)深入系統(tǒng)地研究燃煤多種污染物的排放及控制機(jī)理,提出了O2/CO2燃燒下污染物有效控制的策略和技術(shù)方法。本論文主要內(nèi)容如下:
通過(guò)沉降爐燃燒實(shí)驗(yàn),對(duì)O2/CO2燃燒下石灰石分解及脫硫機(jī)理進(jìn)行了深入揭示,定量研究直接硫化反應(yīng)機(jī)理對(duì)石灰石脫硫的貢獻(xiàn),并探討了燃燒過(guò)程中影響石灰石直接硫化反應(yīng)的因素。當(dāng)CO2分壓高于CaCO3分解的平衡分壓時(shí),CaCO3分解受到抑制而直接發(fā)生硫化反應(yīng),
4、研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)Ca/S為4.4時(shí),1273K下27%O2/CO2燃燒系統(tǒng)脫硫效率為36.2%,其中超過(guò)1/3為通過(guò)直接硫化反應(yīng)脫硫。直接硫化反應(yīng)機(jī)理對(duì)脫硫的貢獻(xiàn)隨著石灰石添加量的增加而增大,當(dāng)Ca/S為16時(shí),系統(tǒng)脫硫效率為68.1%,完全通過(guò)直接硫化反應(yīng)脫硫。另外,煤中成灰元素Si/Al在燃燒過(guò)程中與石灰石表面反應(yīng)生成硅鋁酸鹽高溫熔融增大擴(kuò)散阻力,抑制石灰石分解和脫硫反應(yīng),對(duì)O2/CO2燃燒下的影響比空氣條件下大。
基于煤燃燒過(guò)
5、程中亞微米和中間模態(tài)顆粒形成機(jī)理,提出使用石灰石和高嶺土控制燃煤PM1的排放,分析了O2/CO2燃燒反應(yīng)氣氛的改變對(duì)其控制PM1排放帶來(lái)的優(yōu)勢(shì)。研究發(fā)現(xiàn),在相同溫度下,O2/CO2氣氛使吸附劑具有更大的表面積,高嶺土通過(guò)表面反應(yīng)捕獲金屬蒸氣使其由PM1向大顆粒中轉(zhuǎn)移,石灰石通過(guò)與煤中堿金屬堿土金屬競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)吸附煙氣中SO2,減少煤中金屬與SO2反應(yīng)生成亞微米硫酸鹽。研究發(fā)現(xiàn)O2/CO2燃燒下添加高嶺土和石灰石控制PM1排放的最佳溫度為13
6、73K。在此溫度下添加高嶺土使(2SiO2*Al2O)/(Na+K)為1.6時(shí),PM1減少了(56~74)%;添加石灰石當(dāng)Ca/S為3.1時(shí),PM1減少了(70~78)%。
爐內(nèi)噴鈣技術(shù)的使用導(dǎo)致劇毒Cr(VI)生成的風(fēng)險(xiǎn)。本論文定量研究了空氣及O2/CO2燃燒下煤中有機(jī)Cr的分解釋放和Cr(VI)的生成,深入揭示了Cr(VI)生成的影響因素,并對(duì)Cr蒸氣的捕獲方法和Cr(VI)的生成控制進(jìn)行了探索。研究發(fā)現(xiàn)空氣燃燒下煤中有機(jī)
7、Cr分解和從顆粒中釋放主要發(fā)生在最初熱解揮發(fā)分析出階段。相同O2濃度下,O2/CO2燃燒高濃度CO2抑制了煤中有機(jī)Cr的分解,并促進(jìn)了Cr(VI)生成;提高O2/CO2燃燒的O2濃度促進(jìn)了煤中Cr的分解釋放,并在一定程度上促進(jìn)了Cr(III)的氧化。爐內(nèi)高濃度的HCl促進(jìn)Cr以CrCl3和CrO2Cl2形態(tài)揮發(fā)釋放,SO2通過(guò)與Cr蒸氣反應(yīng)生成Cr2(SO4)3使更多的Cr固定在灰中。Na2SO4、MgO、Fe2O3和CaO都可以有效捕
8、獲燃燒過(guò)程中的Cr蒸氣,但CaO導(dǎo)致灰中大量Cr(VI)生成,發(fā)現(xiàn)了一種CaO對(duì)Cr(III)氧化的新途徑,即通過(guò)Ca(2+)與Ca(0)之間的氧化還原將電子從Cr(III)轉(zhuǎn)移到O2,將Cr(III)氧化為Cr(VI),提出Cr(VI)的生成與金屬的標(biāo)準(zhǔn)還原電勢(shì)有關(guān)。MgO和Fe2O3對(duì)固態(tài)灰中Cr(VI)生成有一定的抑制作用,爐內(nèi)噴鈣燃燒過(guò)程中同時(shí)添加一定量的MgO或Fe2O3不但可以有效捕獲Cr蒸氣,而且同時(shí)實(shí)現(xiàn)了抑制灰中Cr(V
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