沖擊動(dòng)態(tài)加載下水的瞬態(tài)拉曼光譜與亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)研究.pdf

1、水是自然界最豐富的物質(zhì)之一，有重要的工業(yè)和國防應(yīng)用。單個(gè)水分子(H2O)結(jié)構(gòu)雖然簡單，但它的凝聚態(tài)形式卻十分復(fù)雜。人們已經(jīng)發(fā)現(xiàn)在靜態(tài)高壓下水可以轉(zhuǎn)化為十幾種不同結(jié)構(gòu)形式的冰相，卻對(duì)在沖擊動(dòng)態(tài)加載過程中水的結(jié)構(gòu)演變特征了解甚少。沖擊波加載過程發(fā)生在納秒時(shí)間尺度，在此過程體系的溫度和壓強(qiáng)變化的速率可能遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過結(jié)晶相變的速率，以致人們所預(yù)期的某些結(jié)晶過程可能還沒來得及發(fā)生，體系的結(jié)構(gòu)將直接演變到某些亞穩(wěn)態(tài)形式。在動(dòng)態(tài)加載過程中水的結(jié)構(gòu)演變途徑

2、將對(duì)其沖擊動(dòng)力學(xué)性質(zhì)產(chǎn)生重要影響，在設(shè)計(jì)海洋水下目標(biāo)的攻擊和防護(hù)方案時(shí)水的動(dòng)力學(xué)特征是必要的物理與力學(xué)參量。最近人們研究了水在等熵加載和準(zhǔn)等熵加載（多次沖擊加載）過程中的動(dòng)力學(xué)行為和光學(xué)透明特性，揭示了水在沖擊波誘導(dǎo)下的結(jié)晶現(xiàn)象和相變動(dòng)力學(xué)弛豫現(xiàn)象。但是，有關(guān)沖擊波誘導(dǎo)產(chǎn)生的高壓相冰的微觀結(jié)構(gòu)和光譜特性研究還是空白，因而關(guān)于水的沖擊結(jié)晶相的具體結(jié)構(gòu)目前仍然還僅是一種推測。瞬態(tài)拉曼光譜技術(shù)是探測沖擊波誘導(dǎo)物質(zhì)結(jié)構(gòu)相變的最理想實(shí)驗(yàn)手段，然而

3、水分子的拉曼散射截面非常小，其拉曼信號(hào)十分微弱。多年來，這個(gè)技術(shù)瓶頸一直沒有新突破，該科學(xué)問題的解決面臨挑戰(zhàn)。
　　本文發(fā)展了一種氣炮加載沖擊瞬態(tài)拉曼光譜技術(shù)，提高了時(shí)間控制精度和靈敏度，使其能夠跟蹤多次沖擊加載過程并分辨出體系中更豐富的光譜特征。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合輕氣炮快速加載手段、瞬態(tài)拉曼原位光譜技術(shù)以及從頭計(jì)算分子動(dòng)力學(xué)模擬方法，在探索沖擊高壓下條件水的微觀結(jié)構(gòu)、振動(dòng)頻譜和分子間氫鍵變化規(guī)律方面取得了一些新的結(jié)果:(1)采用沖

4、擊-再?zèng)_擊加載技術(shù)，首次在冰Ⅶ熔化線兩側(cè)的溫度和壓強(qiáng)條件下獲得了水的沖擊瞬態(tài)拉曼散射光譜;(2)在沖擊加載條件下首次觀測到水拉曼散射光譜中位于低波段的成分明顯增加，證實(shí)再?zèng)_擊加載體系中的氫鍵效應(yīng)增強(qiáng);(3)首次在冰Ⅶ相穩(wěn)定的溫壓區(qū)獲得水的沖擊瞬態(tài)拉曼散射光譜，發(fā)現(xiàn)沖擊波誘導(dǎo)結(jié)冰過程所生成的新相不同于冰Ⅶ相，而是一種亞穩(wěn)相高壓冰結(jié)構(gòu);(4)采用從頭計(jì)算分子動(dòng)力學(xué)模擬方法，在與沖擊加載實(shí)驗(yàn)相近的溫度和壓強(qiáng)區(qū)域獲得了一種具有無定形結(jié)構(gòu)的高壓冰