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文檔簡介
1、層狀類鈣鈦礦有機(jī)-無機(jī)雜合物兼具有機(jī)、無機(jī)組元的性能優(yōu)勢,并且可以實(shí)現(xiàn)分子水平的自組裝。層狀類鈣鈦礦有機(jī)-無機(jī)雜合物具有良好的光電性能,二維量子阱結(jié)構(gòu)帶來的量子限域效應(yīng)使得雜合物的激子結(jié)合能提高到幾百meV,在室溫下就具有強(qiáng)烈的電致發(fā)光和光致發(fā)光現(xiàn)象,可以應(yīng)用在光學(xué)器件中。但是,該類雜合物晶體結(jié)構(gòu)、激子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性能之間的本質(zhì)聯(lián)系還不明確,尤其是多層雜合物合成困難,文獻(xiàn)報(bào)道少。因此,本文對含單及雙鈣鈦礦層的雜合物合成進(jìn)行研究,探索該類材
2、料的組成-結(jié)構(gòu)-能帶-性能之間的內(nèi)在聯(lián)系。
本文選擇[CnH2n+1NH3]2(CH3NH3)m-1PbnI3m+1(n=5-12,m=1,2)體系為研究對象,擬得到純相單層和雙層雜合物,系統(tǒng)地對合成工藝進(jìn)行了探索,總結(jié)直鏈烷胺中碳原子連續(xù)增加對雜合物結(jié)構(gòu)和性能影響的規(guī)律。
采用液相法合成單層雜合物,發(fā)現(xiàn)多種溶劑都可以得到層狀結(jié)構(gòu)良好的產(chǎn)物。合成雙層雜合物時(shí)均選擇乙醇和HI為最佳溶劑,加熱溫度為90℃,保溫2h。探索
3、投料比對雙層雜合物合成的影響時(shí)發(fā)現(xiàn),烷銨鹽和 PbI2過量都不會(huì)起到推動(dòng)反應(yīng)進(jìn)行的作用,只有甲銨鹽過量到一定程度時(shí),才會(huì)有效的抑制單層結(jié)構(gòu)生成得到純相雙層雜合物。
對單雙層雜合物產(chǎn)物進(jìn)行XRD分析,發(fā)現(xiàn)晶體均為(002l)晶面族的多級(jí)衍射,產(chǎn)物出現(xiàn)顯著的擇優(yōu)生長,層狀結(jié)構(gòu)明顯,與SEM測試結(jié)果一致。層間距分析表明,雙層雜合物的層間距比單層產(chǎn)物多了一個(gè)[PbI6]2-八面體的高度,證明雙層雜合物的形成。直鏈烷胺中碳原子數(shù)目與層間
4、距呈現(xiàn)線性關(guān)系,而且每增加一個(gè)碳原子對雜合物層間距的貢獻(xiàn)是一樣的,表明有機(jī)元在空間的排列相似。熱分析結(jié)果顯示,雜合物受熱有機(jī)組分首先分解揮發(fā),隨著碳鏈的增長,雜合物的熱穩(wěn)定性增強(qiáng),但是長碳鏈(n>10)雜合物構(gòu)象不同熱穩(wěn)定性變差;增加無機(jī)層數(shù),雜合物的熱穩(wěn)定性變差。從紫外-可見吸收光譜中了解雜合物的能帶結(jié)構(gòu)信息,結(jié)果顯示有機(jī)碳鏈的增長對雜合物的帶隙影響非常小,只能起到微調(diào)的作用,而無機(jī)層數(shù)的變化對雜合物帶隙有較大影響,雙層雜合物的帶隙明
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