瓜爾豆膠穩(wěn)定納米鐵的制備及其去除水體中六價(jià)鉻的研究.pdf

1、水是生命之源。但隨著工業(yè)和經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，大量鉻尤其是Cr(Ⅵ)進(jìn)入水體中，引起嚴(yán)重的污染。Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)是鉻的兩種主要形態(tài)。其中，Cr(Ⅵ)的溶解度和遷移性較大，且具有致癌、致畸和致突變作用。因此，國內(nèi)外學(xué)者對水體中Cr(Ⅵ)的污染問題進(jìn)行了深入的研究。
　　近來的研究表明，nano-Fe0以其出色的還原去除能力被廣泛應(yīng)用于環(huán)境污染修復(fù)中。雖然廣泛應(yīng)用，但應(yīng)用中仍然存在如穩(wěn)定性差、易團(tuán)聚、制備材料存在潛在的二次污染等問題

2、，這些問題使得納米鐵工業(yè)化成產(chǎn)進(jìn)程滯后，嚴(yán)重制約了納米鐵在環(huán)境治理中的應(yīng)用。
　　針對納米鐵制備和使用時(shí)存在的問題，本文對前人報(bào)道的納米鐵制備及應(yīng)用等的研究進(jìn)行歸納和分析，總結(jié)了粒徑均一、穩(wěn)定納米鐵制備的必要條件包括以下4點(diǎn):
　　(1)反應(yīng)體系中應(yīng)存在大量具有金屬絡(luò)合能力的基團(tuán)，形成金屬鐵膠體顆粒前驅(qū)體;(2)穩(wěn)定劑能有效地形成納米矩陣，并具有空間位阻效應(yīng);(3)根據(jù)LaMer模型，有效的分離晶核形成和生長階段是形成粒徑均

3、一納米顆粒的關(guān)鍵;(4)還原劑的使用量和還原能力的強(qiáng)弱也影響納米顆粒的穩(wěn)定性和粒徑的大小。
　　基于以上論述，本論文在納米鐵制備的液相還原法基礎(chǔ)上進(jìn)行改進(jìn)，制備出瓜爾豆膠穩(wěn)定納米鐵并將其用于水體中Cr(Ⅵ)污染的修復(fù)。論文研究和分析了瓜爾豆膠穩(wěn)定納米鐵的制備及表征，并通過批試驗(yàn)研究了pH、溫度和Cr(Ⅵ)初始濃度對瓜爾豆膠穩(wěn)定納米鐵去除Cr(Ⅵ)的影響，探討了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)并對反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行了詳細(xì)的分析，最后初步探討了檸檬酸鈉和乙二醇在

4、納米鐵制備中的作用。本文研究內(nèi)容主要分為以下六部分:
　　(1)通過制備條件的優(yōu)化，我們得到了制備瓜爾豆膠納米鐵的最佳方法:準(zhǔn)確稱量0.4173 g FeSO4·7H2O固體粉末加入三口燒瓶中，加入12.5 mL去離子水將其溶解，然后加入7.5 mL0.5％的瓜爾豆膠水溶液，構(gòu)建好納米鐵制備設(shè)備，通入高純氮?dú)獬?0 min，快速攪拌10 min使之混合均勻;通過恒壓漏斗中逐滴加入10 mL新配制的含0.4854 g KBH4的水

5、溶液，滴速控制約為2滴/秒，在轉(zhuǎn)速為2000r/min機(jī)械攪拌下，室溫反應(yīng)30-50min;用磁鐵將納米鐵顆粒吸至三口燒瓶底部，去除反應(yīng)液，再用除氧蒸餾水洗滌三次，每次用量150mL，真空干燥即得到穩(wěn)定的納米零價(jià)鐵粒子。(0.5％瓜爾豆膠水溶液通過水浴加熱(60-70℃)攪拌40-60 min配置）
　　(2)瓜爾豆膠穩(wěn)定納米鐵的表征分析結(jié)果顯示，瓜爾豆膠穩(wěn)定納米鐵具有較好的分散性，納米粒子呈球形或橢圓形，平均粒徑87.4 nm。

6、
　　(3)研究結(jié)果表明，80 min時(shí)0.5g/L瓜爾豆膠穩(wěn)定納米鐵對水體中Cr(Ⅵ)的去除率高達(dá)70％，要遠(yuǎn)高于200目還原鐵粉，去除速率也是還原鐵粉的10倍左右。在影響去除反應(yīng)的因素中，初始pH對瓜爾豆膠穩(wěn)定納米鐵去除六價(jià)鉻的影響較大，pH值為3.0時(shí)，30 min時(shí)便達(dá)到接近100％的去除效果;隨著反應(yīng)溫度的提高，瓜爾豆膠穩(wěn)定納米鐵對六價(jià)鉻的去除效果提高，較低的Cr(Ⅵ)初始濃度更有利于去除反應(yīng)的進(jìn)行。
　　(4)瓜

7、爾豆膠穩(wěn)定納米鐵去除Cr(Ⅵ)的反應(yīng)的表觀一級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)（kobs）為5.4×10-3 min-1，初始pH值對kobs的影響最為顯著，且kobs隨溫度的升高而升高、Cr(Ⅵ)初始濃度的升高而降低;XPS圖譜的結(jié)果顯示，瓜爾豆膠穩(wěn)定納米鐵與Cr(Ⅵ)反應(yīng)結(jié)束后，體系中的Cr(Ⅵ)被還原成Cr(Ⅲ)，而納米鐵本身也被氧化成為Fe(Ⅲ)。
　　(5)在對瓜爾豆膠穩(wěn)定納米鐵的制備過程中，考察了檸檬酸鈉在納米鐵制備過程中的調(diào)控作用，并