聚苯胺在直接甲醇燃料電池中的應(yīng)用及其電催化性能的研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池（DMFC）擁有高的能量轉(zhuǎn)換效率，燃料廉價(jià)易得，環(huán)境污染少，操作簡便等優(yōu)點(diǎn)，使得其在小型的可移動電源和微型電源等方面具備不可想象的應(yīng)用前景。然而，如何提高陽極催化劑的電催化性能是DMFC發(fā)展的一個(gè)挑戰(zhàn)。當(dāng)前，鉑（Pt）催化劑是研究最多的一種DMFC陽極催化劑。但是，此種Pt催化劑存在一個(gè)非常致命的缺陷：在甲醇的電催化氧化過程當(dāng)中，Pt催化劑的電催化氧化的活性以及穩(wěn)定性均比較低。選取合適的催化劑載體是制備出高性能Pt催化劑

2、的最重要途徑。本論文發(fā)明了一種新型的Pt催化劑載體，并考察了其對Pt催化劑性能提高的影響。
　　本文第一次用聚苯胺（PANI）修飾混合催化劑載體二氧化鈦-炭黑（TiO2-C）以進(jìn)一步提高Pt/二氧化鈦-炭黑（Pt/TiO2-C）對甲醇的電催化氧化的活性以及穩(wěn)定性。首先，我們采用原位聚合法，用過硫酸銨（APS）作為氧化劑、硫酸（H2SO4）作為摻雜劑使苯胺（An）單體聚合反應(yīng)合成聚苯胺（PANI）；然后通過浸漬-還原法，用甲酸（HC

3、OOH）來還原氯鉑酸（H2PtCl6·6H2O），使 Pt納米顆粒沉積在混合催化劑載體TiO2-C上。循環(huán)伏安曲線（CV）和計(jì)時(shí)電流曲線表征了所制備的催化劑對于甲醇的電催化氧化的活性以及穩(wěn)定性，結(jié)果表明，與Pt/TiO2-C催化劑相比，Pt-PANI/TiO2-C催化劑對于甲醇具有更高的電催化氧化的活性以及穩(wěn)定性。紅外光譜（FT-IR）、X-射線衍射（XRD）、能譜（EDS）以及透射電子顯微鏡（TEM）等測試方法對催化劑進(jìn)行了物理表征，

4、證實(shí)了PANI的存在能夠顯著地提高Pt納米顆粒的分散性，使其具有更窄的粒徑分布。X射線光電子能譜（XPS）表明了Pt納米顆粒與PANI之間確實(shí)有電子效應(yīng)的存在，此電子效應(yīng)的存在使得Pt-PANI/TiO2-C催化劑對于甲醇的電催化氧化具有更高的穩(wěn)定性。與此同時(shí)，本文還優(yōu)化了Pt-PANI/TiO2-C催化劑的制備工藝，當(dāng)TiO2在混合催化劑載體TiO2-C中的含量為40％，An的用量為30%，An與APS的摩爾比nAn:nAPS為1:1

5、，H2SO4的濃度為1.0mol L-1時(shí)，Pt-PANI/TiO2-C催化劑對甲醇具備最好的電催化氧化的活性以及穩(wěn)定性。
　　此外，本文還對比研究了Pt-PANI/TiO2催化劑和Pt-PANI/C催化劑對于甲醇的電催化氧化的活性以及穩(wěn)定性，結(jié)果表明，當(dāng)用TiO2作為催化劑的載體時(shí)所制備的Pt-PANI/TiO2催化劑，其對甲醇的電催化氧化的活性低于用C作為催化劑的載體時(shí)所制備出的Pt-PANI/C催化劑，但其穩(wěn)定性卻高于Pt-