鈷納米團簇的軌道磁矩及各向異性能研究.pdf

1、納米材料因其獨特的結構特征和優(yōu)異的物化性質，不但能有效改善功能性元器件的電光磁性能，而且能滿足元器件微型化發(fā)展的迫切需求。納米團簇是由幾個乃至數(shù)千個原子聚合在一起而形成的低維結構材料，處于低維納米結構材料的極限尺度，而過渡金屬元素未滿的d殼層填充通常會導致其組成的結構材料表現(xiàn)一定的磁矩值。近期，人們發(fā)現(xiàn)過渡金屬納米團簇擁有比塊體更強的磁矩值和較高的磁各向異性能。因此，過渡金屬納米團簇具有應用于高密度磁存儲、生物醫(yī)學、信息存儲密度、微納米

2、器件等領域的巨大潛力。
　　利用Stern-Gerlach偏轉實驗和XMCD吸收譜實驗，人們近期測量了過渡金屬（如Fe、Co、Ni等）納米團簇的原子自旋磁矩、軌道磁矩、以及總磁矩，發(fā)現(xiàn)團簇中的軌道磁矩并沒有像塊體中那樣發(fā)生“淬滅”，團簇中的自旋磁矩是塊體中的1.4到2.4倍，而軌道磁矩卻是塊體中的幾倍到幾十倍，甚至接近一百倍。一方面，不同的實驗測量值定性相符但定量差異較大，而實驗測量的軌道磁矩值并沒有合理的理論解釋，迫切需要從理論

3、層面掌握團簇軌道磁矩隨團簇尺寸演化的規(guī)律；另一方面，按照Bruno公式MAE=-ξΔμorb/4μB，擁有較大軌道磁矩的團簇將在自旋-軌道耦合效應的作用下，表現(xiàn)出較強的磁各向異性能(MAE)，這意味著此類鐵磁性元素所組成的小尺寸團簇具有作為磁存儲單元的潛質。
　　基于第一性原理下的DFT方法，并考慮標量相對論DFT+SR和自旋-軌道耦合效應DFT+SOC，論文系統(tǒng)地研究了Con(n＝2-24)納米團簇的結構演化、自旋磁矩、軌道磁矩

4、、磁各向異性能隨尺寸的演化關系，以及自旋-軌道耦合對體系結構和磁性質的影響。結果發(fā)現(xiàn)：(1)Co納米團簇在超過11原子尺寸以上，結構傾向于六角密排層狀構型的生長模式，其比五角雙錐為結構單元而堆砌的二十面體結構演化模式更穩(wěn)定，兩者之間的平均束縛能相差約0.01-0.11eV/atom；(2)團簇的自旋磁矩約為1.73-2.60μB/atom,其中Con(n=2-9)和Con(n=10-24)團簇的自旋磁矩分別為1.89-2.60μB/at

5、om，1.73-2.20μB/atom，其與團簇體系的尺寸、結構、以及局域環(huán)境的依賴度很低；(3)團簇的軌道磁矩與尺寸、磁化方向、局域配位數(shù)、結構對稱性有極大的依賴關系。其中，團簇極限下的Co2二聚物的軌道磁矩高達0.78μB/atom；隨著團簇尺寸的逐漸增加，團簇體系的Co原子的平均配位數(shù)隨著增加，進而使體系的平均軌道磁矩逐漸減小；當體系原子數(shù)超過10以后，團簇的平均軌道磁矩將與體系尺寸和結構的依賴度降低，磁矩值維持在0.09-0.1

6、3μB/atom，并在0.10μB/atom上下微震蕩；(4)自旋軌道耦合作用對體系的穩(wěn)定性影響很小，普遍性地使體系的鍵長有所伸長(<0.01埃)，同時該效應會降低體系的束縛能(～0.12eV/atom)，進而使體系的結構穩(wěn)定性微弱降低；(5)磁各向異性的計算表明，體系結構在不同的磁化方向上通常會有差別較大的軌道磁矩而具有相同的自旋磁矩，團簇的易磁化軸傾向于平行于層狀結構面而難磁化軸傾向于垂直該平面，團簇的磁各向異性能隨著尺寸的變化表現(xiàn)