過(guò)渡金屬摻雜CeO-,2-在乙醇汽油車尾氣催化劑中的應(yīng)用研究.pdf

1、乙醇汽油的推廣對(duì)保障國(guó)家能源安全，改善環(huán)境質(zhì)量，促進(jìn)農(nóng)業(yè)發(fā)展都具有重要意義，是國(guó)家可持續(xù)發(fā)展的戰(zhàn)略舉措之一。本文針對(duì)乙醇汽油車排放尾氣中含有的乙醇等非常規(guī)污染物，研究了過(guò)渡金屬摻雜CeO2在尾氣催化劑中的應(yīng)用，為開(kāi)發(fā)適用于乙醇汽油車的尾氣凈化三效催化劑提供實(shí)踐指導(dǎo)。 本文用檸檬酸溶膠-凝膠法合成了摻雜量為5％和10％(mol％)的過(guò)渡金屬(Mn、Fe、Co、Ni、Cu)-鈰基固溶體，利用XRD、BET、Raman、TPR、XPS

2、和EPR等方法對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征；評(píng)價(jià)了固溶體的乙醇氧化催化活性和動(dòng)態(tài)儲(chǔ)放氧性能，并對(duì)負(fù)載貴金屬Pd后的催化劑進(jìn)行了三效活性評(píng)價(jià)。 研究結(jié)果表明，當(dāng)摻雜量≤10mol％時(shí)，過(guò)渡金屬M(fèi)n、Fe、Co、Ni、Cu均和氧化鈰形成固溶體，結(jié)構(gòu)為螢石型立方相：摻雜Mn和Fe的樣品在900℃焙燒后仍無(wú)其它物相的析出，具有較好的高溫穩(wěn)定性。過(guò)渡金屬以不同形態(tài)和混合變價(jià)存在于CeO2晶格中，且和CeO2發(fā)生相互作用，提高了CeO2的乙醇氧化催化

3、活性和儲(chǔ)放氧性能。隨著摻雜量的增加，新鮮樣品的乙醇氧化催化活性、儲(chǔ)放氧性能都有所提高。 以摻雜過(guò)渡金屬的固溶體為載體負(fù)載0.5wt.％貴金屬Pd后評(píng)價(jià)其三效催化活性，發(fā)現(xiàn)摻雜Co樣品老化前后的三效活性皆優(yōu)于摻雜Mn、Fe、Ni、Cu的樣品。 Mn的摻雜對(duì)鈰基固溶體的乙醇氧化催化活性、儲(chǔ)放氧性能及負(fù)載Pd后的三效催化活性都有較好的促進(jìn)作用，并且錳在固溶體中的高溫穩(wěn)定性較好：摻雜量的增加對(duì)其性能的影響是積極的，但老化失活現(xiàn)象