聚合物-氧化石墨基電化學(xué)(生物)傳感性能的調(diào)控.pdf_第1頁(yè)
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1、在電化學(xué)(生物)傳感方面,要實(shí)現(xiàn)高效、高靈敏性的電化學(xué)檢測(cè)靶分子,電極材料起著至關(guān)重要的作用。目前,以材料為基礎(chǔ)的電化學(xué)(生物)傳感器在靈敏性和選擇性上都有了很大的提高。但隨著對(duì)電化學(xué)(生物)傳感器研究的不斷深入,單一的材料已不能滿足科學(xué)家的要求。電極材料的功能化、復(fù)合化,特別是復(fù)合材料中各組分的協(xié)同作用以期獲得更靈敏的電化學(xué)檢測(cè)效果、更寬廣的檢測(cè)范圍以及更精密的電化學(xué)裝置,是目前科研者們研究的目標(biāo)。聚合物/納米碳材料是電化學(xué)(生物)傳

2、感領(lǐng)域中應(yīng)用最廣泛的復(fù)合材料,復(fù)合體系中各組分間的協(xié)同作用已取得了其單組分所不具備的優(yōu)良性質(zhì)。刺激響應(yīng)聚合物應(yīng)用于電化學(xué)傳感領(lǐng)域,能獲得傳統(tǒng)材料所沒有的電化學(xué)性質(zhì),如外界信號(hào)控制電化學(xué)性能的可調(diào)性或開關(guān)性,實(shí)現(xiàn)了電化學(xué)檢測(cè)的智能化,開辟了電化學(xué)傳感領(lǐng)域的新方向。
  本論文主要從以下幾個(gè)方面對(duì)電化學(xué)(生物)傳感器性能進(jìn)行研究和調(diào)控:材料的復(fù)合化、外界環(huán)境刺激和材料結(jié)構(gòu)的化學(xué)改性。研究?jī)?nèi)容包括以下5個(gè)部分:
  (1)溫敏性共

3、聚物的合成:以EDMAT為鏈轉(zhuǎn)移劑、TPO為光引發(fā)劑,可見光為活化源照射下,對(duì)N-異丙基丙烯酰胺(NIPAM)進(jìn)行室溫可見光RAFT聚合。以合成的PNIPAM101為大分子鏈轉(zhuǎn)移劑,與單體丙烯酰胺乙基苯甲酸酯(AAEB)進(jìn)行RAFT擴(kuò)鏈反應(yīng),得到了純度較高、分子量分布較窄的共聚物PNIPAM101-b-PAAEB37。通過測(cè)試共聚物水溶液的透光率,證實(shí)了PNIPAM101-b-PAAEB37具有溫度響應(yīng)行為,其最低臨界溶解溫度(LCST

4、)為~32 oC。
  (2)將Hb固定于PNIPAM101-b-PAAEB37/氧化石墨(GO)復(fù)合膜中,并研究Hb的電化學(xué)性質(zhì)。結(jié)果表明,復(fù)合物為Hb提供了生物相容性的電化學(xué)微環(huán)境,有利于Hb與玻碳電極進(jìn)行電子傳遞,因此,Hb顯示良好的直接電化學(xué)性質(zhì)和電催化活性。因膜內(nèi)溫敏性聚合物的存在,Hb直接電化學(xué)性質(zhì)和催化活性具有溫度可調(diào)性。當(dāng)T>LCST時(shí),Hb陰極峰電流增加,對(duì)過氧化氫電催化反應(yīng)顯示較好的催化活性;當(dāng)T

5、陰極峰電流和電催化活性降低。主要原因是溫敏性聚合物PNIPAM101-b-PAAEB37的PNIPAM鏈在LCST附近發(fā)生親/疏水性變化,聚合物相轉(zhuǎn)變,導(dǎo)致PNIPAM101-b-PAAEB37/GO/Hb(PGH)復(fù)合膜膨脹和收縮,復(fù)合膜電子阻抗也發(fā)生相應(yīng)改變。溫度刺激復(fù)合膜性質(zhì)發(fā)生變化,必然引起包覆于膜內(nèi)的Hb直接電化學(xué)性質(zhì)和催化活性發(fā)生改變,實(shí)現(xiàn)了Hb直接電化學(xué)性質(zhì)和催化活性的溫度可調(diào)。
  (3)將PNIPAM101-b-

6、PAAEB37、GO和碳納米管(SMWCNT)混合并覆于玻碳電極表面。EIS測(cè)試結(jié)果表明,該復(fù)合物膜電子阻抗的大小具有溫度可調(diào)的性質(zhì),溫度高于LCST時(shí),PNIPAM101-b-PAAEB37/GO/SMWCNT(PGS)膜的阻抗小,電子轉(zhuǎn)移速度快;溫度低于LCST時(shí),PGS膜阻抗大,電子轉(zhuǎn)移速度慢。
  PGS電極也具有溫控電化學(xué)開關(guān)檢測(cè)苯二酚的性質(zhì);T>LCST時(shí),苯二酚氧化還原峰電流高,檢測(cè)開啟;T

7、流降低甚至消失,檢測(cè)關(guān)閉。在26 oC和36 oC多次交替改變苯二酚溶液溫度,PGS電極能可逆的反復(fù)開關(guān)檢測(cè)苯二酚。多次檢測(cè)后,苯二酚峰電流衰減不是很大。
  (4)將滲透性好但電導(dǎo)性低的聚合物(POPHPMA21-r-PEGMA31)-b-POPHPMA10(PEOE)和電導(dǎo)性好但滲透性差的二維納米碳材料GO以不同配比混合,并分別包覆Hb,研究了配比的改變對(duì)Hb直接電化學(xué)性質(zhì)和催化活性的影響。進(jìn)一步得出影響Hb電化學(xué)性質(zhì)的外界因

8、素。
  實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨著復(fù)合膜中GO比例的增加,Hb峰電流出現(xiàn)了先增后降現(xiàn)象。PEOE/GO配比為3/7時(shí),Hb峰電流最高。而Hb電化學(xué)催化H2O2和NO的靈敏性隨GO比例的增加反而先降后增。PEOE/GO為3/7,Hb催化活性最低。說明影響膜內(nèi)Hb電化學(xué)性質(zhì)的因素主要有膜電導(dǎo)性和材料的生物相容性。而Hb電催化溶液中H2O2和NO為膜外檢測(cè),其催化活性除了考慮前兩種因素外,還需考慮材料的滲透性。
  (5)用GO或還原氧

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