基于碳納米管材料的磺胺電化學傳感器研究.pdf

1、納米功能材料在電化學催化和分析中的應(yīng)用已成為當前電化學傳感器領(lǐng)域的一個研究熱點。相較于宏觀顆粒，納米材料由于表面與界面效應(yīng)、量子尺寸效應(yīng)、宏觀量子隧道效應(yīng)和小尺寸效應(yīng)而被賦予獨特的物理、化學性質(zhì)。納米材料應(yīng)用于電化學傳感器的研究具有廣闊前景。
　　目前，抗菌藥殘留超標已成為食品生產(chǎn)領(lǐng)域的一大公害。動物源性食品中磺胺類抗菌藥陽性幾率大。常用的磺胺類抗菌藥殘留檢測主要采用氣質(zhì)聯(lián)用(GC-MASS)、高效液相色譜(HPLC)等精密儀器分

2、析技術(shù)。盡管檢測靈敏度很高，但存在儀器設(shè)備昂貴、分析程序繁瑣、維護困難、分析成本高、分析周期長等弊端。隨著社會對食品安全問題的關(guān)注，研究一種簡便、成本較低、分析速度快、靈敏度高、適合現(xiàn)場分析的磺胺類抗菌藥殘留檢測的方法是社會的迫切需求。電化學傳感器具有選擇性好、靈敏度高、易于小型化和批量生產(chǎn)、非常適合用于現(xiàn)場分析等優(yōu)點。
　　本文研究了磺胺抗菌藥在碳納米管(MWCNTs)修飾電極上電化學行為，討論了MWCNTs對磺胺抗菌藥的電催化

3、氧化機理和電流增敏機理，利用MWCNTs和OPPF6離子液體、全氟磺酸酯陽離子交換樹脂Nafion、大環(huán)金屬配合物鈷酞菁(CoⅡPc)等功能材料的協(xié)同作用，構(gòu)建用于磺胺類抗菌藥檢測的電化學傳感器，解決了傳感器在實際應(yīng)用中所面臨的選擇性不好、靈敏度不足、使用壽命短、基體干擾等問題。并成功地將傳感器用于磺胺類藥物、人尿液中磺胺類抗菌藥殘留的檢測。本論文的主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:
　　1)首次以MWCNTs為電極修飾材料，制備電化學傳感

4、器，用于磺胺藥物的電化學檢測，顯著降低了磺胺藥物的電化學氧化電位，明顯提高了磺胺藥物的陽極電流響應(yīng)，為實現(xiàn)磺胺類藥物的高靈敏電化學檢測提供科學依據(jù)。
　　2)分別以Pt、GC電極為基礎(chǔ)，制備了MWCNTs修飾電極，研究了磺胺在修飾電極的電化學行為，對磺胺在修飾電極上的電極反應(yīng)機理進行了探討;對磺胺在MWCNTs修飾電極上的定量分析特性進行了探索，其線性響應(yīng)范圍、檢測限、重現(xiàn)性、穩(wěn)定性等指標均令人滿意。
　　3)以O(shè)PPF6室

5、溫離子液體為MWCNTs的分散劑和固定劑，制備MWCNTs/OPPF6-GC修飾電極;MWCNTs/OPPF6-GC修飾電極有效降低了電化學測試時的背景電流，并解決了修飾電極上MWCNTs脫落的問題;基于MWCNTs電催化作用和OPPF6的溶解能力，MWCNTs/OPPF6-GC修飾電極不僅降低了抗菌藥磺胺嘧啶的陽極過電位，而且使其陽極電流響應(yīng)顯著增強;建立了對磺胺嘧啶的計時安培電流檢測方法(i-t)，其檢測限達到0.21μmol/L的

6、水平;有效地消除干擾物質(zhì)對檢測的干擾，并成功地應(yīng)用于市售藥物磺胺嘧啶混懸液的含量檢測，獲得了令人滿意的效果。
　　4)以Nafion為分散劑，制備MWCNTs/Nafion-GC修飾電極，并通過電化學聚合的方式將鈷酞菁固定于電極表面，得到poly-CoⅡTAPc/MWCNTs/Nafion-GC修飾電極;新修飾電極制備方法解決了電極表面碳納米管泄漏、電極使用壽命不足的問題;借助于Nafion膜的離子交換作用，對磺胺嘧啶陽離子交換富