微介孔材料的制備、表征及氣體吸附性能研究.pdf

1、近年來隨著工業(yè)生產(chǎn)發(fā)展和人民生活水平提高，石化資源的過度消耗和排放以及人口暴漲等問題造成的能源枯竭和“溫室效應(yīng)”等環(huán)境壓力與日俱增。無論氫氣、甲烷等清潔氣態(tài)能源的開發(fā)利用，還是環(huán)境保護中二氧化碳等排放氣體的回收治理都迫在眉睫。目前，解決氣態(tài)能源回收和利用過程中存在的關(guān)鍵問題之一在于氣體的吸附存儲。多孔固體材料包含巨大的比表面積和豐富的孔道結(jié)構(gòu)，具有吸附性能強，熱穩(wěn)定性高，環(huán)境友好，使用成本低等優(yōu)點，因而在氣體的吸附、分離和儲存方面有廣泛

2、的應(yīng)用前景。在文中，制備了氮化硼、氧化鋁和金屬-有機框架MIL-53(Al)三種非金屬多孔材料，分別考察了它們對二氧化碳和甲烷氣體的吸附性能。論文研究成果如下：
　　(1)在氨氣氣氛中不同溫度熱處理制備了一系列的氨化氮化硼并進行表征，考察了熱處理溫度對氨化氮化硼吸附二氧化碳和甲烷的影響，并與在氮氣氣氛中熱處理合成的氮化硼的氣體吸附性能進行比較。結(jié)果表明：熱處理溫度對氨化氮化硼的結(jié)晶度、微觀形貌、熱穩(wěn)定性、孔結(jié)構(gòu)等性質(zhì)都有影響，其中

3、1400℃熱處理制備的氨化氮化硼比表面積和孔容最大，相對應(yīng)的二氧化碳氣體和甲烷氣體吸附量也最高，分別為2.14mmol/g和0.07mmol/g；由于表面氨基的影響，氨化氮化硼比在氮氣氣氛中合成的較高比表面積的多孔氮化硼和活性氮化硼具有更高的二氧化碳和甲烷的吸附能力。
　　(2)采用新工藝制備得到介孔氧化鋁，結(jié)果顯示該介孔氧化鋁呈現(xiàn)納米線形貌，比表面積高達120m2/g，在0℃、常壓條件下的二氧化碳和甲烷的吸附量分別為0.7mmo

4、l/g和0.06mmol/g。氧化鋁對氫氣吸附為多層吸附，在3.0MPa、液氮溫度和25℃氫氣的吸附量分別為5.57wt％和1.51wt%，可以應(yīng)用于氫氣氣體的存儲。同時，根據(jù)表征數(shù)據(jù)對氧化鋁納米線的形成機制進行了推理。
　　(3)以氯化鋁為鋁源反應(yīng)物，在190℃溫度條件下，合成的金屬-有機框架材料MIL-53(Al)在常壓下對二氧化碳的吸附量高達4.49mmol/g，優(yōu)于介孔活性炭最高吸附量2.25mmol/g；反應(yīng)過程中添加鹽

5、酸和醋酸，框架材料的結(jié)晶度增高，產(chǎn)率增加，微觀形貌發(fā)生變化,比表面積增大，具有單一孔徑的微孔結(jié)構(gòu)，熱穩(wěn)定性提高；特別是鹽酸輔助合成的MIL-53(Al)HCl材料不僅可以作為低濃度二氧化碳的潛在吸附劑，同時對甲烷氣體的吸附能力高于醋酸和未加酸合成的樣品。
　　(4)綜合比較上述三種非金屬多孔吸附材料對氣體的吸附能力，研究發(fā)現(xiàn)金屬-有機框架材料MIL-53(Al)對二氧化碳和甲烷的吸附都高于氮化硼和氧化鋁，而且三種材料對二氧化碳的吸