含過渡元素LDHs的電子結構及可見光催化性能第一性原理研究.pdf

1、由于層狀雙金屬氫氧化物(LDHs)具有層板金屬元素的可替換性、原子級均勻分散性等特點使之成為光催化的研究熱點。本文采用密度泛函理論的第一性原理計算，對部分含過渡元素的LDHs的電子結構進行計算，探討含過渡元素LDHs中層板金屬元素、表面缺陷位點及其復合材料等因素和可見光催化性能的關系，為構筑新型高分散催化劑提供了一定的理論基礎。主要創(chuàng)新性研究內(nèi)容及結論包括:
　　1、根據(jù)LDHs層板金屬元素的可替換性，將Zn、Ti等過渡元素和常見

2、的LDHs替換，使得TiO6等基元在LDHs介質(zhì)中高度分散，解決了傳統(tǒng)催化劑在應用過程中活性組分易團聚、分散度低的問題。同時發(fā)現(xiàn)，過渡元素調(diào)節(jié)了LDHs的禁帶寬度，可對太陽光中的可見光部分響應，Mm+或Nn+對LDHs催化性能的影響程度取決于M、N金屬元素本身。同時，OH-基團易捕獲空穴而產(chǎn)生自由基，LDHs表面的OH基團有效地提升了載流子的傳輸效率。
　　2、通過建立含H和OH缺陷位點的LDHs模型，探討不同價態(tài)的Mm+或Nn+

3、對可見光催化分解H2O性能的影響。結果表明，不同價態(tài)的Mn+或NNn+元素對光催化性能有一定影響，H或OH缺陷位點作為光生e-的受限位抑制了e-和h+復合，使得更多的e-和h+參與氧化還原反應中，從而使得可見光催化性能進一步提升。
　　3、通過建立LDHs-X(X:石墨烯、還原氧化石墨烯、TiO2、g-C3N4)復合模型，采用第一性原理計算探討LDHs復合材料催化劑的催化性能。結果表明，LDHs與還原氧化石墨烯、TiO2、g-C3