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文檔簡(jiǎn)介
1、隨著核電的大力發(fā)展,如何處理隨之產(chǎn)生的大量乏燃料成為人們關(guān)注的焦點(diǎn),而乏燃料后處理中的難題之一就是高放廢液中的次錒系核素的分離。由于An(III)和Ln(III)化學(xué)性質(zhì)很相近,會(huì)給分離帶來(lái)很大的難度。近年來(lái),含氮軟配體化合物R-BTP(bis-triazine-pyrdine,R為烴基)作為萃取劑開(kāi)始應(yīng)用在An(III)/Ln(III)分離工藝中。
本課題首次將R-BTP溶于離子液體中對(duì)稀土元素進(jìn)行萃取,探索利用BTP/離子
2、液體體系實(shí)現(xiàn)次錒系核素和鑭系元素分離的可行性。
本研究首先將2,6-bis(5,6-dibutyl-1,2,4-triazin-3-yl)pyridine(isoBu-BTP)作為萃取劑,以疏水性咪唑類離子液體1-乙基-3-甲基咪唑雙三氟甲磺酰亞胺鹽([C2mim][NTf2])為稀釋劑,考察了其對(duì)幾種稀土元素(Y、Nd、Eu、Dy)的萃取,其中以Dy和Eu元素分別模擬乏燃料中的錒系和鑭系元素,通過(guò)液液萃取考察了萃取體系在硝酸
3、介質(zhì)中鑭錒分離性能。結(jié)果表明:與傳統(tǒng)有機(jī)溶劑體系相比,離子液體萃取體系在低酸度(0.01 mol/L-0.1 mol/L)下對(duì)稀土元素有較好的萃取效果,特別是對(duì) Dy顯示了良好的選擇性和萃取動(dòng)力學(xué),另一方面,利用高酸(>3 mol/L)可以進(jìn)行反萃;其次,以lg-lg曲線討論了isoBu-BTP/[C2mim][NTf2]體系對(duì) Dy的萃取機(jī)理。結(jié)果表明:Dy(III)的萃取機(jī)理可能分為兩方面,一方面是多數(shù)Dy(III)與isoBu-B
4、TP形成摩爾比為1:3配合物,另一方面是小部分Dy(III)與[C2mim]+進(jìn)行陽(yáng)離子交換被離子液體本身萃取,從而證明了該體系中離子液體具有協(xié)同萃取的效應(yīng);最后,本文采用不同劑量的γ射線對(duì)isoBu-BTP/[C2mim][NTf2]體系輻照后,研究其對(duì)稀土元素(Y、Nd、Eu、Dy)的萃取,考察輻照劑量對(duì)萃取體系萃取性能的影響,通過(guò)核磁(NMR)、紫外(UV-vis)研究萃取體系輻射穩(wěn)定性。
研究表明:隨著輻射劑量的增加,
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