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文檔簡(jiǎn)介
1、聚碳酸酯(Polycarbonate,簡(jiǎn)稱PC)是一種無(wú)色透明的無(wú)定形熱塑型材料,屬于五大工程塑料之一。具有優(yōu)良的電絕緣、耐熱、抗沖擊及耐化學(xué)腐蝕等特性。隨著人們對(duì)綠色化學(xué)和可持續(xù)發(fā)展的日益關(guān)注,PC的生產(chǎn)工藝逐漸向著綠色、環(huán)保以及高附加值方向發(fā)展。本文通過(guò)碳酸二甲酯(DMC)酯交換法催化合成PC中間體(MmC(1)和DmC(1)),對(duì)合成過(guò)程中使用的催化劑結(jié)構(gòu)與催化效果進(jìn)行研究,探索其催化機(jī)理,得出結(jié)論如下:
首先,通過(guò)TG
2、-MS和In situ DRIFTs研究了非均相催化劑管狀和銳鈦TiO2的催化機(jī)理:DMC在催化劑表面的活化形態(tài)是決定酯交換和烷基化反應(yīng)的關(guān)鍵因素。
其次,采用格式試劑法合成了一系列均相有機(jī)氧化錫催化劑:苯基氧化錫2(三氟甲苯)氧化錫((PhCF3)2SnO)和二甲苯基氧化錫((PhCH3)2SnO),雜環(huán)氧化錫二吡啶基氧化錫((C5H4N)2SnO),二噻吩基氧化錫((C4H3S)2SnO)和二呋喃基氧化錫((C4H3O)2
3、SnO)。對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)進(jìn)行系統(tǒng)表征,結(jié)合GC對(duì)合成的PC中間體選擇性進(jìn)行研究,探究各個(gè)催化劑的催化效果:在苯基氧化錫中,轉(zhuǎn)化率方面,(PhCF3)2SnO>Ph2SnO>(PhCH3)2SnO,BPA轉(zhuǎn)化率最高可達(dá)42.83%; MmC(1)選擇性方面,Ph2SnO>(PhCH3)2SnO>(PhCF3)2SnO,MmC(1)產(chǎn)率最高可達(dá)93.33%。在雜環(huán)氧化錫中,(C4H3O)2SnO催化性能最好,BPA轉(zhuǎn)化率可達(dá)75.40%,Mm
4、C(1)選擇性為49.08%。
然后,利用TG-MS,In situ DRIFTs和計(jì)算機(jī)模擬方法研究均相催化劑的反應(yīng)機(jī)理:Sn=O和DMC之間的結(jié)合模式是決定酯交換反應(yīng)和烷基化反應(yīng)的關(guān)鍵因素。DMC的CH3-O部分的兩個(gè)氧原子與Sn=O結(jié)合,引起C=O鍵縮短,BPA中的氧原子主要進(jìn)攻DMC的羰基碳形成酯交換產(chǎn)物;如果DMC的C=O部分的氧原子與Sn=O結(jié)合,會(huì)引起C=O鍵伸長(zhǎng),BPA中的氧原子進(jìn)攻DMC的甲基碳形成烷基化產(chǎn)物
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