Mg2(Si,Sn)合金的固溶限、點(diǎn)缺陷和熱電性能.pdf

1、Mg2(Si，Sn)基合金熱電材料具有成本低廉、環(huán)境友好等特點(diǎn)，是一類本領(lǐng)域同行廣泛關(guān)注的新型綠色熱電材料。但相比較目前性能最佳的熱電材料而言，這個(gè)體系還存在制備困難、固溶限尚未確定、晶格熱導(dǎo)率偏高、P型材料的性能太低等問(wèn)題。本文重點(diǎn)研究了Mg2(Si，Sn)合金的固溶限、點(diǎn)缺陷和熱電性能，取得如下主要成果:
　?。ㄒ唬┐_定了不同制備方法下Mg2Si1-xSnx合金材料中的固溶區(qū)間。本文采用助熔劑法和鉭管封裝法制備了Mg2Si1-

2、xSnx(x=0.2，0.4，0.5，0.6，0.8)的合金試樣，根據(jù)XRD和EPMA分析，確定了Mg2Si-Mg2Sn合金材料在不同制備方法下的固溶限。研究發(fā)現(xiàn)Mg2Si1-xSnx材料中存在Mg空位和間隙Mg等點(diǎn)缺陷，點(diǎn)缺陷Mg空位的存在導(dǎo)致了第二相的產(chǎn)生，并對(duì)材料的熱電性能有著顯著的影響。
　?。ǘ┰贛g2Si0.4Sn0.6-xSbx體系中提出了點(diǎn)缺陷工程的概念。為了在保持電性能的前提下降低Mg2Si1-xSnx合金材料

3、的晶格熱導(dǎo)率，本文首次通過(guò)大量摻雜Sb和調(diào)節(jié)Mg含量，控制Sb摻雜原子、Mg空位和間隙位Mg原子三種點(diǎn)缺陷在合金材料中的協(xié)調(diào)作用，有效降低了晶格熱導(dǎo)率并同時(shí)優(yōu)化了載流子濃度，顯著提升了材料的熱電性能。研究發(fā)現(xiàn)，Mg2Si0.4Sn0.6-xSbx體系中，Mg空位和間隙位Mg原子可以穩(wěn)定共存，通過(guò)調(diào)整Sb和Mg含量可以在一定范圍內(nèi)控制Mg空位和間隙位Mg原子濃度。Mg空位是一種有效的聲子散射中心，對(duì)降低材料聲子熟導(dǎo)率具有顯著作用。通過(guò)添加

4、Zn，可以調(diào)節(jié)材料電子結(jié)構(gòu)、優(yōu)化材料電學(xué)性能。Zn摻雜Mg2Si0.4Sn0.5Sb0.1的ZT值在750 K達(dá)到1.1以上。
　?。ㄈ┩ㄟ^(guò)受主摻雜和贗三元合金化提高P型Mg2X(X=Si，Ge，Sn)合金的熱電性能。研究發(fā)現(xiàn)，Ag是一種比B更有效的受主雜質(zhì)。通過(guò)控制材料中間隙Mg原子含量、減少材料的少子濃度，將材料的熱電優(yōu)值提高了35％。對(duì)Mg2(Si0.33Ge0.33 Sn0.33)和Mg2(Si0.2Ge0.2Sn0.6