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文檔簡介
1、現(xiàn)代社會對傳感器的需求使得傳感機(jī)理的研究和發(fā)展不斷深入,應(yīng)用于傳感的稀土摻雜發(fā)光材料是其中較為典型的代表。稀土離子特有的光譜性質(zhì)使得它們具有較好的熒光探針特性,這對于探測材料的短程有序性以及稀土離子自身的電子結(jié)構(gòu)具有重要的意義。無機(jī)納米探針在生物熒光標(biāo)記方面具有重要的潛在應(yīng)用價值,其中稀土摻雜的上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米顆粒因其低毒、高穩(wěn)定性等優(yōu)勢越來越受到關(guān)注,提高上轉(zhuǎn)換發(fā)光的效率有助于實(shí)現(xiàn)良好的生物熒光標(biāo)記?;谙⊥涟l(fā)光材料的光學(xué)溫度探測是較好
2、的非接觸式測溫方法,提高測溫靈敏度是研究的重點(diǎn)之一??紤]到上述對傳感機(jī)理的需求,本論文主要從以下三方面展開研究:稀土離子的熒光探針特性,應(yīng)用于生物熒光標(biāo)記的上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米顆粒以及光的溫度傳感。
第一章中,我們介紹了傳感器和稀土離子的基本情況,詳細(xì)的介紹了晶體場對稀土能級產(chǎn)生的影響和發(fā)光離子的熒光探針作用以及無機(jī)納米探針在生物標(biāo)記中的應(yīng)用,其中重點(diǎn)介紹了Eu3+的熒光探針特性和稀土離子摻雜的上轉(zhuǎn)換納米顆粒。另外簡單的介紹了溫度測
3、量的基本方法和光的溫度傳感特性。
第二章研究了NaYF4納米顆粒和CaWO4納米棒中Eu3+的熒光探針作用。
首先,我們采用借助于油酸和十八烯作為溶劑的濕化學(xué)法合成了單分散性好的六方相的NaYF4∶Eu3+的核和NaYF4∶Eu@NaYF4的核殼納米顆粒。我們對核與核殼結(jié)構(gòu)的發(fā)光性質(zhì)進(jìn)行了詳細(xì)的研究,討論了他們的發(fā)光性質(zhì)與結(jié)構(gòu)的關(guān)系。另外,我們還研究了它們的發(fā)光衰減曲線,它們所揭示的變化與發(fā)射譜符合的非常好。同時為了
4、更深刻的了解Eu3+摻雜的NaYF4納米材料,我們還計(jì)算了Eu3+的5D0的內(nèi)量子效率。
另外,我們采用溶劑熱的方法,合成了直徑分布比較均一、分散性較好的CaWO4∶Eu3+,Li+納米棒材料,并對CaWO4∶Eu3+,Li+納米棒材料的光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了詳細(xì)的研究。我們重點(diǎn)研究了CaWO4∶Eu3+,Li+納米棒材料中Eu3+的5D0能級的壽命,分析了材料的緊致度和分散性對其5D0能級壽命的影響,并從實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了這種分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)
5、果表明,Eu3+的5D0能級的壽命的長短受到材料的緊致度和分散性的調(diào)制,這主要是由于納米棒的粒徑和Eu3+周圍環(huán)境的有效折射率的大小所導(dǎo)致的。
第三章研究了YbAG∶Er,Mo中上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理。近來有文獻(xiàn)報道,在YbAG、Yb2Ti2O7等氧化物中通過Mo與Er的共摻可以大幅度的提高綠色上轉(zhuǎn)換發(fā)光的效率。并且相對于不摻Mo的Er-Yb體系,通過Er-Yb-Mo體系,在YbAG中實(shí)現(xiàn)了四個量級的綠色上轉(zhuǎn)換發(fā)光的增強(qiáng)。然而我們注意
6、到,關(guān)于這種奇異的上轉(zhuǎn)換發(fā)光仍然存在很多疑點(diǎn)。首先,在已經(jīng)報道的文獻(xiàn)所給出的XRD中,摻鉬以后有明顯的雜相出現(xiàn),但文獻(xiàn)中對此卻沒有給出解釋。第二,對于Er-Yb體系和Er-Yb-Mo體系,它們的發(fā)射譜在譜形和譜峰位置上存在很大的差異。第三,文獻(xiàn)中對于這種奇異上轉(zhuǎn)換發(fā)光現(xiàn)象給出的理論解釋是一種新的能量傳遞途徑,Yb3+與MoO42-形成一種Yb3+-MoO42-聚體,有這種新的聚體將能量傳遞給發(fā)光中心,并且說明這是一個雙光子過程。然而,他
7、們將這種能量傳遞方式歸為“基態(tài)吸收-激發(fā)態(tài)吸收”的過程,然而我們知道“基態(tài)吸收-激發(fā)態(tài)吸收”過程是一個效率很低的過程,因此通過這樣一個效率比較低的過程實(shí)現(xiàn)效率四個量級的提高是值得疑問的。第四,MoO42-基團(tuán)的最低激發(fā)態(tài)要比兩個980nm的光子的能量高很多,據(jù)文獻(xiàn)報道Yb3+吸收兩個980nm的光子然后將能量傳遞給MoO42-基團(tuán),可是這種大能量失配的能量傳遞過程效率是非常低的,因此也不可能由此導(dǎo)致效率四個量級的提高。同時,通過我們之前
8、的實(shí)驗(yàn)我們注意到,Er-Yb在鉬酸鹽和鎢酸鹽體系中一般情況下會有比較強(qiáng)的綠色上轉(zhuǎn)換發(fā)光?;谝陨显颍覀冋J(rèn)為進(jìn)一步的核實(shí)這種奇異的上轉(zhuǎn)換發(fā)光和弄清楚其中的機(jī)理是很有必要的。為了弄清楚材料中所含的雜相以及進(jìn)一步判斷這種奇異的上轉(zhuǎn)換發(fā)光是否來源于這種雜相,我們進(jìn)行了一系列的實(shí)驗(yàn),并且最終將這種奇異的上轉(zhuǎn)換現(xiàn)象歸因與其中的雜相Yb2(MoO4)3∶Er3+。
第四章中,我們選擇了六方相的NaYF4材料作為我們的基質(zhì)材料。在574.
9、8nm激光激發(fā)下,我們系統(tǒng)地研究了NaYF4∶Nd3+微晶材料中Nd3+在不同溫度下的發(fā)光性質(zhì)。通過應(yīng)用熒光強(qiáng)度比技術(shù),我們證實(shí)了Nd3+的4F3/2和4F7/2能級確實(shí)如我們之前預(yù)想的一樣實(shí)現(xiàn)了熱耦合。而且通過采用Nd3+的4F3/2和4F7/2能級的熒光強(qiáng)度比值,在溫度探測方面我們獲得了較高的相對靈敏度。數(shù)據(jù)顯示,在500 K時相對靈敏度為1.12% K-1。另外我們研究了隨著溫度提高,Nd3+的4F5/2和4F7/2能級發(fā)光強(qiáng)度的
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