稀土和錫改性Co3O4催化劑用于CO、CH4催化氧化.pdf

1、催化氧化既是消除 CO和 CH4對(duì)大氣的污染又是可控利用天然氣作為能源行之有效的方法之一。到目前為止,負(fù)載型貴金屬催化劑仍是對(duì)CO、CH4催化氧化反應(yīng)比較有效的催化劑,但是由于貴金屬的各種局限性,尋找催化活性優(yōu)良的非貴金屬催化劑受到人們廣泛關(guān)注。Co3O4作為一種非貴金屬過(guò)渡金屬氧化物由于它本身良好的催化活性而成為人們的研究熱點(diǎn)。
　　第一部分:采用沉淀法制備了一系列不同 Co/Sm摩爾比的催化劑,考察了其CO、CH4催化氧化活性

2、,并通過(guò)氮?dú)馕矫摳?N2-BET)、X射線衍射(XRD)、熱重差熱分析(TG-DSC)、程序升溫還原(H2-TPR)、和 X射線光電子能譜(XPS)等技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行表征。結(jié)果表明,少量Sm的加入促進(jìn)了催化劑的催化氧化活性。其原因?yàn)镾m的加入形成了無(wú)定形鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的SmCoO3并與Co3O4同時(shí)存在,使催化劑表面的 Co3+增多,同時(shí)形成更多的表面活性氧物種。催化劑Co0.95Sm0.05具有較好的 CH4催化氧化活性,較高的比表面以

3、及良好的抗水穩(wěn)定性,使得催化劑具有良好的潛在應(yīng)用價(jià)值。而最優(yōu) CO氧化催化劑 Co0.90Sm0.10在110 oC、有水存時(shí)對(duì)CO催化氧化反應(yīng)仍出現(xiàn)迅速失活。
　　此外,本論文還系統(tǒng)研究了其它稀土改性的Co0.95Ln0.05(Ln=La, Ce, Y, Pr, Nd)催化劑,發(fā)現(xiàn)加入少量的稀土后催化劑對(duì) CO、CH4的催化氧化活性都明顯提高,其中 Co0.95Ce0.05、Co0.95Y0.05催化劑具有較好的 CO催化氧化活

4、性,加入不同稀土的Co0.95Ln0.05對(duì)CH4的催化氧化活性較類似。
　　第二部分:為了改善Co3O4基催化劑的抗水穩(wěn)定性,采用共沉淀法制備了不同Co/Sn摩爾比的催化劑,考察了其CO、CH4催化氧化活性,并通過(guò)氮?dú)馕矫摳?N2-BET)、X射線衍射(XRD)、程序升溫還原(H2-TPR)、X射線光電子能譜(XPS)和紅外光譜(FT-IR)等技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行表征。與Co3O4相比,加入Sn的樣品在Sn含量較低時(shí),活性不下降;