微生物納米鈀合成及其電極修飾催化特征分析.pdf

1、微生物納米鈀具有優(yōu)異的污染物催化降解能力,而且合成過程經(jīng)濟(jì)、綠色、安全,已經(jīng)成為一種極具發(fā)展前景的新一代納米催化材料制備工藝。針對(duì)催化反應(yīng)中電子供體難以持續(xù)高效低傳遞問題,近年來(lái)學(xué)術(shù)界提出了利用電極作為微生物納米鈀(MN-Pd)固定化載體并用于催化還原污染物的技術(shù)手段,大大降低了電子供體的傳質(zhì)限制。然而,由于微生物導(dǎo)電性能差,導(dǎo)致電極于微生物納米鈀之間不能夠有效地傳遞電子,隨之降低了電極上微生物納米鈀的利用效率。鑒于此,本研究創(chuàng)新性地提

2、出向體系中摻雜良導(dǎo)性碳納米管,促進(jìn)遠(yuǎn)距離電子傳輸過程,提高微生物納米鈀的利用率。
　　本研究基于菌株ShewanellaoneidensisMR-1可利用甲酸為電子供體在細(xì)胞表面合成納米金屬鈀顆粒的能力,考慮到電極作為一種微生物納米鈀催化污染物降解的有效電子供體形式?？疾炝宋⑸锛?xì)胞干重與二價(jià)鈀離子質(zhì)量之比(CDW:Pd)對(duì)合成微生物納米鈀過程的影響,初步明晰了微生物納米鈀合成的相關(guān)機(jī)制。另外,結(jié)合循環(huán)伏安分析探究了微生物納米鈀修

3、飾電極的電催化還原性能。在此基礎(chǔ)上,進(jìn)一步證實(shí)了氨基化碳納米管對(duì)微生物納米鈀修飾電極的電催化還原性能的促進(jìn)作用,解決了微生物納米鈀難以有效地獲得電極上的電子問題,為微生物納米鈀在環(huán)境污染物治理方面的應(yīng)用提供了一種新思路。
　　在CDW:Pd=1:1、5:1、9:1條件下,隨著該比值的增加,二價(jià)鈀離子的還原反應(yīng)速度加快,納米金屬鈀顆粒的合成量越多。且反應(yīng)經(jīng)過15min,三個(gè)質(zhì)量比梯度下的二價(jià)鈀離子還原率均可達(dá)到70％以上,而CDW:

4、Pd=9:1的反應(yīng)中二價(jià)鈀離子的還原率可高達(dá)92.26%。各種納米材料表征手段表明,隨著微生物細(xì)胞干重與金屬鈀離子質(zhì)量之比的增加,合成的微生物納米鈀粒徑逐漸減小,粒徑分布趨于集中,同時(shí)氨基化的多壁碳納米管復(fù)雜交錯(cuò)的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)能夠與微生物納米鈀形成特異性的導(dǎo)電空間矩陣結(jié)構(gòu)。
　　隨著電極上鈀含量的增加,析氫的催化電流增大,析氫反應(yīng)的過電位發(fā)生正移。復(fù)合材料修飾電極析氫過電位增加至0.3V,催化電流增加到0.14mA,該值是氨基化碳納米