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文檔簡(jiǎn)介
1、隨著化石能源的日益枯竭及環(huán)境污染的不斷加重,太陽(yáng)能作為清潔可再生能源,對(duì)其開(kāi)發(fā)及利用受到極大的推崇。太陽(yáng)能電池是利用太陽(yáng)能的主要途徑,其中,薄膜太陽(yáng)能電池具有節(jié)省原材料、成本低廉等優(yōu)點(diǎn),得到了極大的發(fā)展。但目前仍未找到吸收性能好、帶隙可調(diào)的疊層太陽(yáng)能電池吸收層材料。因此,研究開(kāi)發(fā)新型吸收層材料對(duì)薄膜太陽(yáng)能電池的發(fā)展具有非常重要的意義。將C摻入Ge晶格中形成Ge1-xCx薄膜可使晶格常數(shù)減小、禁帶寬度增大,同時(shí)保持高的太陽(yáng)光吸收效率,兼具
2、帶隙可調(diào)等特點(diǎn)。因此,Ge1-xCx薄膜是很有發(fā)展前景的疊層太陽(yáng)能電池光吸收層材料。
本文主要研究在石英玻璃和硅襯底上通過(guò)反應(yīng)射頻磁控濺射法在Ge靶和CH4氣氛下和磁控共濺射法在Ge靶和C靶下制備Ge1-xCx薄膜的制備工藝和性能,采用通用的測(cè)試手段對(duì)Ge1-xCx薄膜的沉積速率、成分、結(jié)構(gòu)、帶隙和電學(xué)性質(zhì)進(jìn)行分析,并通過(guò)第一性原理計(jì)算了閃鋅礦結(jié)構(gòu)GeC的表面特性和B摻雜特性。本文的主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:
通過(guò)反應(yīng)
3、磁控濺射工藝制備非晶 Ge1-xCx薄膜,揭示了射頻功率、襯底溫度和氣體流量比等主要工藝參數(shù)對(duì)薄膜沉積速率、光學(xué)性質(zhì)和鍵結(jié)構(gòu)的影響規(guī)律。在實(shí)驗(yàn)條件范圍內(nèi),薄膜的沉積速率隨射頻功率和甲烷氣體流量比的增加而增大,隨著氫氣流量比和襯底溫度的升高而減小。光學(xué)帶隙主要受薄膜成分和鍵結(jié)構(gòu)影響,隨著射頻功率和襯底溫度的升高而減小,隨著甲烷氣體流量比的增加而增大,隨著氫氣流量比的增加先減小后有微小增大。XPS分析表明,高的射頻功率和氫氣流量比、低的襯底
4、溫度和甲烷氣體流量比,有利于薄膜中Ge-C鍵的形成。
通過(guò) XRD分析得到在本實(shí)驗(yàn)條件下反應(yīng)磁控濺射制備的Ge1-xCx薄膜主要為非晶態(tài)結(jié)構(gòu)。所制備的Ge1-xCx薄膜經(jīng)500℃退火后仍未有明顯的晶化。在較低 C含量下隨著退火溫度升高帶隙減小,而在較高 C含量下帶隙變化不大。此外,薄膜中的Ge-H鍵和C-H鍵分別在300℃和400℃時(shí)開(kāi)始分裂,兩者的斷裂均導(dǎo)致薄膜無(wú)序度的增加。最后,對(duì)所制備的非晶Ge1-xCx薄膜進(jìn)行了性能評(píng)
5、估,發(fā)現(xiàn)其具有高的吸收系數(shù)、寬范圍的帶隙變化以及好的表面電極接觸特性,可以作為疊層太陽(yáng)能電池的光吸收層材料。
采用鍺靶和石墨靶的磁控共濺射工藝制備出微晶Ge1-xCx薄膜,揭示了襯底溫度和氫氣流量對(duì)薄膜沉積速率、光學(xué)性質(zhì)、鍵結(jié)構(gòu)和晶體結(jié)構(gòu)的影響規(guī)律。在實(shí)驗(yàn)條件范圍內(nèi),Ge1-xCx薄膜的沉積速率隨襯底溫度和氫氣流量增加基本保持不變。薄膜的光學(xué)帶隙隨著氫氣流量的增加基本保持不變,但隨著襯底溫度的升高而減小。通過(guò)對(duì)薄膜晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行
6、分析,發(fā)現(xiàn)高的氫氣流量有利于薄膜晶體生長(zhǎng),并且對(duì)石墨相具有刻蝕作用,有利于薄膜中Ge-C鍵的形成,從而促進(jìn)薄膜形成微晶Ge1-xCx薄膜。高的襯底溫度雖有利于薄膜結(jié)晶,但薄膜中的Ge-C鍵含量較小,說(shuō)明Ge與C出現(xiàn)分相。
對(duì)磁控共濺射和反應(yīng)磁控濺射兩種不同的工藝制備的Ge1-xCx薄膜進(jìn)行了對(duì)比研究,發(fā)現(xiàn)在相同的C含量下,共濺射制備的非晶Ge1-xCx薄膜致密,具有較高的光學(xué)帶隙和折射率,薄膜中的Ge-C鍵含量較高,但是沉積速
7、率遠(yuǎn)小于反應(yīng)磁控濺射制備的薄膜。
采用基于密度泛函理論的第一性原理方法對(duì)閃鋅礦結(jié)構(gòu)GeC的結(jié)構(gòu)參數(shù)、力學(xué)性質(zhì)以及電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究。計(jì)算得到的結(jié)構(gòu)參數(shù)與實(shí)驗(yàn)值和理論值相吻合,表明本文所采用的模型和計(jì)算方法是可靠的。研究了閃鋅礦結(jié)構(gòu) GeC(001)面的表面弛豫、表面能、表面熱穩(wěn)定性及電子結(jié)構(gòu)。當(dāng)兩種終止面弛豫后,C原子均向體內(nèi)移動(dòng),Ge原子均向體外移動(dòng),表現(xiàn)出振蕩弛豫現(xiàn)象;Ge-終止面的GeC表面表現(xiàn)出金屬特性,而 C-終止面
8、則表現(xiàn)為 P型半導(dǎo)體特性,其帶隙大小為0.6eV。此外,閃鋅礦結(jié)構(gòu)GeC(001)面的平均表面能為3.91J/m2,并且Ge-終止面表面結(jié)構(gòu)比C-終止面表面結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定。
系統(tǒng)研究了不同濃度B摻雜GeC的特性,揭示了B摻雜濃度對(duì)GeC電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的影響規(guī)律。計(jì)算結(jié)果發(fā)現(xiàn):B原子置換C原子摻雜GeC,其帶隙類型從間接躍遷帶隙變?yōu)橹苯榆S遷帶隙,并且摻雜后GeC材料的介電常數(shù)明顯增大,光吸收邊在紅外波段(0-2eV)出現(xiàn)了一個(gè)新
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