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文檔簡介
1、以煤或天然氣經甲醇再生產制烯烴工藝(Methanol to Olefins,MTO)因其成本性經濟優(yōu)勢成為目前研究最熱的代替石油裂解制烯烴路線的非石油基路線。而在甲醇制烯烴過程中,催化劑的篩選和制備方面則是研究的重點。
ZSM-5分子篩是MTO反應中目前效果最好的催化劑之一,并且研究的重點大都是粉末狀。但粉末狀ZSM-5分子篩催化劑在反應中存在兩大缺點,一是由于其堆積密度較大,擴散阻力會增加原料與生成物的擴散路徑,發(fā)生深度反應
2、,降低低碳烯烴的選擇性;二是由于MTO反應為強放熱反應,粉末催化劑因其有限的傳熱面積與較差的徑向傳熱能力,容易造成“熱阱”使催化劑失活加快。因此為了提高低碳烯烴的選擇性及催化劑的穩(wěn)定性,本文將ZSM-5原位負載到堇青石蜂窩載體上,制成整體式催化劑,并用于MTO反應。主要工作與結論如下:
首先采用原位水熱法分別合成了粉末狀ZSM-5與整體式ZSM-5/堇青石催化劑,并在微型固定床反應器上測試其MTO反應性能。重點考察了溶膠中Si
3、O2/Al2O3比對分子篩結晶度、形貌、酸性,以及催化性能的影響。XRD、SEM和NH3-TPD表征結果表明,原位水熱法合成的催化劑顆粒較大,結晶度較低,含有少量強酸位。反應結果表明,與其他的硅鋁比相比,SiO2/Al2O3比為80的粉末狀ZSM-5與整體式ZSM-5/堇青石催化劑,都具有最高的低碳烯烴選擇性。而且與粉末狀ZSM-5相比,整體式ZSM-5/堇青石對丙烯的選擇性提高了18%(從28%提高到46%),而且穩(wěn)定性大大增強。
4、r> 采用二次合成法合成ZSM-5分子篩及ZSM-5/堇青石整體式催化劑。XRD、SEM、BET和NH3-TPD表征結果表明,該方法合成的催化劑顆粒較?。?00nm左右),結晶度較高,不含強酸位??疾炝司ХN液的合成溫度、溶膠SiO2/Al2O3比、晶種引入方法以及浸漬次數對催化劑性能的影響。反應結果顯示,晶種液合成溫度為80℃、浸漬法引入晶種液、SiO2/Al2O3比為80,浸漬次數為2次,可以獲得性能最好的催化劑ZSM-5/堇青石,
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