具有高吸附性能的活性炭材料以及高催化活性的CuO-CexZr1-xO2材料.pdf

1、淡水資源的緊缺和污染是人類(lèi)面臨的一個(gè)重要的環(huán)境問(wèn)題。各種報(bào)道已經(jīng)指出，吸附是一種經(jīng)濟(jì)有效的水處理方法，尋找到一種適用于多種污染物處理，并具有較大吸附容量的吸附劑一直是解決這一問(wèn)題的關(guān)鍵。同時(shí)，對(duì)吸附的機(jī)理以及吸附容量的影響因素也需要更加深入的討論。
　　 本文采用KOH對(duì)多孔碳材料進(jìn)行活化，得到的活性炭比表面積在600 m2/g以上，對(duì)于大氣中二氧化碳和水溶液中的有機(jī)染料都具有較高的吸附性能，是一種優(yōu)良的吸附劑材料。25℃下對(duì)二

2、氧化碳的最大吸附量可達(dá)4.63 mmol/g，對(duì)于水溶液中甲基橙的單層最大吸附量達(dá)244 mg/g，吸附過(guò)程經(jīng)過(guò)Langmuir和Freundlich熱力學(xué)方程的驗(yàn)證和擬合，認(rèn)為吸附過(guò)程基本符合Langmuir單層吸附理論，活性炭材料對(duì)染料的吸附量受到孔結(jié)構(gòu)的影響，其中孔徑0.3-0.4 nm的孔的孔體積的大小直接影響活性炭材料對(duì)染料的吸附量。
　　 梧桐樹(shù)葉來(lái)源廣泛、廉價(jià)易得，將其作為前驅(qū)體，通過(guò)簡(jiǎn)單的焙燒制備了一系列的活性炭

3、，樣品比表面積在100 m2/g，對(duì)水溶液中甲基橙的吸附過(guò)程符合熱力學(xué)方程，經(jīng)過(guò)Langmuir方程計(jì)算，400℃焙燒得到的樣品LC-400對(duì)水溶液中甲基橙的單層最大吸附量達(dá)到444 mg/g。較多的微孔孔體積，以及豐富的表面官能團(tuán)起到了重要的作用。
　　 玉米棒可用于生物質(zhì)制備合成氣，得到半碳化的焦炭廢棄物，采用這種玉米棒焦炭廢棄物作為前驅(qū)體，通過(guò)氫氧化鉀、硝酸、焙燒等活化方法得到了具有不同結(jié)構(gòu)性質(zhì)和表面狀態(tài)的活性炭材料。沒(méi)有

4、完全碳化而直接活化得到的活性炭材料，比表面積有限，在200 m2/g左右，對(duì)水溶液中的有機(jī)染料和重金屬離子都具有一定的吸附性能，但吸附量較小。對(duì)比不同活化方法得到的活性炭材料，我們認(rèn)為吸附量的大小不僅與吸附劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)有關(guān)，還受到表面有機(jī)基團(tuán)和表面電荷分布情況的影響。
　　 廢棄的煙絲粉末是另一種來(lái)源廣泛、廉價(jià)易得的生物質(zhì)材料，我們以廢棄的煙絲粉末為前驅(qū)體，采用磷酸活化的方法制備得到了一系列不同的活性炭材料。材料的比表面積為50

5、0 m2/g左右，材料對(duì)水溶液中對(duì)甲基橙、結(jié)晶紫和亞甲基藍(lán)都有較高的吸附能力，吸附量在400 mg/g以上，是一種可以普遍適用且價(jià)格低廉、無(wú)需回收的吸附劑。以甲基橙的吸附為例對(duì)吸附的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行了討論，傳統(tǒng)的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)并不能準(zhǔn)確描述固-液體系的吸附過(guò)程，“吸附劑濃度效應(yīng)”是一種必需考慮的重要因素，它對(duì)吸附過(guò)程的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)方程具有不可忽視的影響，會(huì)導(dǎo)致方程以及方程中參數(shù)發(fā)生變化。
　　 從原子水平上對(duì)能源和環(huán)境相

6、關(guān)的催化反應(yīng)的研究，已經(jīng)成為研究者們新的努力目標(biāo)，從反應(yīng)機(jī)理的角度入手，去設(shè)計(jì)并合成催化劑是研究催化反應(yīng)的新課題。氧缺陷一直被認(rèn)為是一種能夠提高催化劑表面活性氧物種、從而提高催化活性的原因，但是奧斯瓦爾德熟化過(guò)程會(huì)造成氧缺陷的消失，因此需要設(shè)計(jì)一種合成方法能夠有效的保護(hù)氧缺陷。
　　 本文采用鹽包裹方法制備催化劑的載體與活性組分，將催化劑CuO/CexZr1-xO2用于丙烷的催化氧化反應(yīng)中。揮發(fā)性有機(jī)物是大氣中的一種主要的污染物

7、，對(duì)人體具有危害，催化燃燒是將大氣中的揮發(fā)性有機(jī)物全部轉(zhuǎn)化為水和二氧化碳，是一種經(jīng)濟(jì)有效的處理方法，因此本文以丙烷的催化燃燒為探針?lè)磻?yīng)，對(duì)鹽包裹方法制備的催化劑的催化性能進(jìn)行的討論和研究。實(shí)驗(yàn)表明采用鹽包裹方法制備的催化劑，對(duì)丙烷的催化燃燒表現(xiàn)除了更好的催化效果，各種表征手段證明，這種方法制備的催化劑，不管是載體還是活性組分上，都產(chǎn)生了豐富的氧空位，這些氧缺陷提高了催化劑表面吸附氧的量，從而提高了催化劑的催化氧化能力。
　　 此