堿金屬對催化劑脫硝活性的影響及其本征動力學研究.pdf

1、我國的大氣污染屬于煤煙型污染，主要是由于燃煤電廠尾氣中含有大量的二氧化硫和氮氧化物所致。氨選擇性催化還原(SCR)技術是有效的脫硝技術，該技術的關鍵是開發(fā)合適的SCR催化劑。V-W/TiO2催化劑以其優(yōu)良的脫硝性能得到了廣泛的應用，但是該催化劑在排煙溫度(413K-493 K)下脫硝效果不佳。V2O5/AC催化劑既有傳統(tǒng)釩基催化劑的優(yōu)良性能又結合了活性炭的特性使得該催化劑在排煙溫度下便具有較好的催化活性。當催化劑在處理真實煙氣時催化劑會

2、受到煙氣中的堿性粉塵的影響而使脫硝活性降低，為使該催化劑能夠?qū)崿F(xiàn)工業(yè)應用，本論文研究堿金屬對V2O5/AC催化劑的影響并從動力學角度就該影響作出了解釋，為緩解堿金屬對催化劑的影響作出指導。此外，本論文還研究了反應器的3D數(shù)學模型。具體的研究內(nèi)容如下:
　　 1、以研磨后的蜂窩狀活性炭顆粒為載體用等體積浸漬法將活性組分V2O5負載到AC載體上制備出V2O5/AC催化劑，再用等體積浸漬法將K2SO4負載到制備好的V2O5/AC催化劑

3、上，根據(jù)K2SO4負載量的不同制備出K0.5-V2/AC、K1-V2/AC、K2-V2/AC催化劑。對活性炭顆粒以及Kx-V2/AC催化劑進行BET、XPS測試。BET結果表明K2SO4能夠阻塞催化劑孔道;XPS結果表明經(jīng)預硫化處理后催化劑表面形成了SO42+。
　　 2、催化劑經(jīng)預硫化處理后再進行消除內(nèi)外擴散實驗后確定催化劑本征動力學實驗的實驗條件為:催化劑質(zhì)量:0.35 g，粒徑為:0.2-0.3 mm，反應溫度:413-4

4、93 K，氣體總流量:400 ml·min-1，氨氮比M:0.81-1.31。
　　 3、選擇了五種動力學模型并根據(jù)本征動力學的實驗數(shù)值以及各模型的表達式與固定床積分反應器表達式求解出了各模型中的參數(shù)。經(jīng)驗證Eley-Rideal模型和冪級數(shù)模型的求解結果與實驗結果最為接近，而冪級數(shù)模型不能反映催化劑的表面現(xiàn)象，因此選擇Eley-Rideal模型來解釋堿金屬對催化劑的影響。由求解的Eley-Rideal模型參數(shù)可以發(fā)現(xiàn)，隨著K2