甲醇陽極催化劑的調(diào)控電沉積及其電催化活性研究.pdf

1、在近幾十年來，直接甲醇燃料電池(DMFC)一直是作為燃料電池開發(fā)的重點(diǎn)，它是很有前景的能源。DMFC燃料來源豐富、易于攜帶存貯和功率密度高等優(yōu)點(diǎn)，在低溫燃料電池方向具有很好的商業(yè)化前景?，F(xiàn)在DMFC中使用的陽極催化劑主要還是鉑基催化劑。因?yàn)殂K比其他催化劑具有更高而且更好的催化活性，在DMFC中具有良好的耐腐蝕性，但其價(jià)格昂貴，資源稀少和Pt基催化劑的抗CO毒化能力弱。對(duì)于Pt基催化劑須解決如何提高對(duì)甲醇的催化活性和抗毒化能力，同時(shí)為了降

2、低燃料電池成本、必要開發(fā)用量少、活性高的電催化劑。本論文分為三部分，分別從離子擴(kuò)散和催化劑載體兩方面調(diào)控金屬催化劑的沉積，制備得了三種電催化劑，研究它們對(duì)甲醇的電催化氧化活性。
　　(1)中速定量濾紙是第一次被應(yīng)用在Pt電沉積到固體碳糊電極表面。嘗試以一種固體過濾介質(zhì)來調(diào)控PtCl62-離子在電極表面的擴(kuò)散，以期制備更均勻、活性更高的納米電催化劑。通過在碳糊電極(sCPE)表面緊貼一層濾紙，調(diào)控PtCl62-離子在電極表面的濃度分

3、布，采用恒電勢(shì)法沉積納米Pt微粒，在sCPE基底上得到經(jīng)調(diào)控的Pt納米催化劑(mPt)。通過掃描電子顯微鏡對(duì)mPt/sCPE電極的表面形貌進(jìn)行表征;在酸性介質(zhì)中，采用循環(huán)伏安法、交流阻抗法和計(jì)時(shí)安培法研究制備得到的mPt/sCPE催化劑對(duì)甲醇氧化的電催化活性及穩(wěn)定性。結(jié)果表面，相比于未調(diào)控的Pt/sCPE電極進(jìn)，使用濾紙黏貼在碳糊電極表面沉積Pt得到的Pt納米顆粒大小更均衡，粒徑更小，這樣得到的催化劑催化氧化甲醇的活性更高。綜上所述，m

4、Pt/sCPE電極比Pt/sCPE電極催化劑活性更高且更穩(wěn)定。
　　(2)催化劑載體的粒度分布、形貌、分散性和穩(wěn)定性等性能也會(huì)直接影響催化劑對(duì)甲醇的電催化氧化性能。利用實(shí)驗(yàn)室已有設(shè)備制備氧化石墨烯(GO)溶液并進(jìn)行XRD表征，將實(shí)驗(yàn)制氧化石墨烯滴涂到玻碳電極(GCE)表面，并在烘箱中進(jìn)行烘干，再恒電勢(shì)法沉積Pt微粒，制備得到Pt/GO/GCE電極。在酸性介質(zhì)中，通過循環(huán)伏安法和計(jì)時(shí)電流法研究Pt/GO/GCE電極對(duì)甲醇的電催化活性