介質(zhì)阻擋放電再生活性炭及其反應(yīng)器放大研究.pdf

1、活性炭吸附法是治理低濃度、高毒性、難生化降解有機(jī)廢水，以及突發(fā)性環(huán)境污染事故形成廢水的有效方法。常規(guī)活性炭吸附只是將污染物從水相轉(zhuǎn)移到固相，未達(dá)到徹底去除污染物的目的，而如果將未經(jīng)處理的活性炭廢棄，將導(dǎo)致環(huán)境二次污染，還會(huì)造成資源浪費(fèi)，因此研發(fā)高效的活性炭再生方法一直為國(guó)內(nèi)外學(xué)者所關(guān)注。介質(zhì)阻擋放電(DBD)能夠產(chǎn)生降解有機(jī)物的活性物質(zhì)，如羥基自由基、活性氧、臭氧等，成為當(dāng)今環(huán)境污染治理技術(shù)研發(fā)的熱點(diǎn)。
　　本文針對(duì)DBD等離子體

2、處理活性炭機(jī)理、反應(yīng)器結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與供電方法、運(yùn)行方法等關(guān)鍵技術(shù)問(wèn)題，以酚類(lèi)物質(zhì)為模型污染物，研究DBD降解活性炭吸附有機(jī)物和再生活性炭的效果及其影響因素、活性物質(zhì)在活性炭顆粒間產(chǎn)生和傳播過(guò)程，探討DBD協(xié)同TiO2催化提高活性炭處理效果的可行性，提出DBD活性炭再生反應(yīng)器放大方法，研制處理活性炭量為1 kg和10 kg的DBD放大反應(yīng)器，考察放大反應(yīng)器的運(yùn)行性能。主要研究工作與結(jié)果如下:
　　(1)采用雙介質(zhì)結(jié)構(gòu)DBD反應(yīng)器，研究了

3、DBD降解活性炭吸附雙酚A(BPA)及再生活性炭的可行性，考察了電氣參數(shù)和載氣參數(shù)對(duì)活性炭吸附BPA的降解及活性炭再生特性的影響。發(fā)現(xiàn):增加放電電壓、電源頻率和空氣流量均有利于BPA的降解;三次連續(xù)吸附/DBD再生后，活性炭再生率仍接近80％。與高頻交流電源供電相比，采用雙極性脈沖電源的BPA降解能量效率高10倍，三次連續(xù)再生的活性炭再生率分別高5％、6％和11％。
　　(2)研究了DBD對(duì)活性炭上活性物質(zhì)H2O2和·OH產(chǎn)生規(guī)律

4、的影響，分析其傳質(zhì)機(jī)理，探索活性炭上苯酚的降解行為，探討DBD降解活性炭吸附有機(jī)物及再生活性炭機(jī)理。結(jié)果發(fā)現(xiàn):DBD作用下，活性炭上H2O2和·OH生成量隨放電電壓和空氣流量的增加而增加，在活性炭含水率為10～20％范圍內(nèi)，H2O2和·OH生成量隨含水率增大而增加;雙極性脈沖電源能夠有效促進(jìn)活性物質(zhì)生成，其H2O2和·OH生成量比高頻交流電源的高出20％，并且H2O2和·OH的生成能量效率高出6倍。苯酚OH-官能團(tuán)的鄰位和對(duì)位易受攻擊而

5、發(fā)生鄰、對(duì)位的取代和加成反應(yīng)生成鄰苯二酚、對(duì)苯二酚和苯醌這三種主要中間產(chǎn)物;隨著放電電壓、空氣流量和活性炭含水率的增大，苯酚及其TOC去除率隨之增大，三種主要中間產(chǎn)物的最大生成時(shí)間提前，最終生成濃度減小，苯酚及TOC去除率分別可達(dá)93％和50％。
　　(3)開(kāi)展了DBD協(xié)同TiO2催化降解活性炭上苯酚/再生活性炭的研究。采用浸漬干燥法制備了負(fù)載TiO2的活性炭（TiO2-GAC），運(yùn)用X射線(xiàn)衍射儀、電子掃描電鏡、傅立葉變換紅外光譜

6、、氮吸附等溫線(xiàn)及Boehm滴定對(duì)負(fù)載TiO2前后、吸附苯酚前后、放電處理前后的活性炭進(jìn)行表征，探索了TiO2催化對(duì)活性炭上苯酚降解、礦化、中間產(chǎn)物濃度變化、活性物質(zhì)·OH和H2O2生成和活性炭再生特性的影響，探討了DBD協(xié)同TiO2催化降解苯酚/再生活性炭的機(jī)理。發(fā)現(xiàn)負(fù)載TiO2后，其催化作用可使活性炭上產(chǎn)生更多的·OH和H2O2，有效促進(jìn)活性炭上苯酚的降解、礦化及活性炭的再生:TiO2-GAC上·OH和H2O2的生成量分別提高了24％

7、和28％，且苯酚降解率提高了19％，TOC去除率提高了9％，降解能量效率提高了27％，再生效率提高了14％。
　　(4)提出了DBD再生活性炭放大反應(yīng)器的設(shè)計(jì)方法和反應(yīng)器氣源的布?xì)夥椒ǎ兄屏颂幚砘钚蕴? kg和10 kg級(jí)DBD放大反應(yīng)器，進(jìn)行了放大反應(yīng)器的運(yùn)行實(shí)驗(yàn)。應(yīng)用1 kg級(jí)DBD放大反應(yīng)器再生1.2 kg的廢活性炭，通過(guò)優(yōu)化電氣參數(shù)、載氣參數(shù)和活性炭參數(shù)考察了活性炭上苯酚的降解、礦化特性及活性炭再生效果:活性炭再生率和苯